Materiais meso-estruturados luminescentes

par Lucas Alonso Rocha

Thèse de doctorat en Sciences de la matière

Sous la direction de Marc Verelst et de Sidney José Lima Ribeiro.

  • Titre traduit

    Matériaux méso-structurés luminescents


  • Résumé

    Des particules sphériques de silice mésoporeuse avec disposition hexagonale de pores ont été obtenues à partir du mécanisme de synthèse "template" à travers le processus de pyrolyse d'aérosol. Les matériaux mésoporeux ont été obtenus en seule étape et sans résidus organiques, éliminant ainsi la longue étape d'extraction du surfactant utilisée dans la méthodologie traditionnelle (traitement thermique ou extraction soxhlet, pouvant durer plusieurs dizaines d'heures). L'optimisation du processus de pyrolyse d'aérosol proposée dans cette thèse a réduit ce temps à seulement quelques minutes. Les matériaux ont presenté une surface specifique (BET) de 1028 m2. G-1 avec une volme de pores (BJH) de 0,58 cm3. G-1. Les résultats de diffraction de rayons-X ont indique une disposition hexagonale de pores, confimé par microscopie életronique de transmission (MET). De plus, les bandes d'absorption dans la région de l'infrarouge liées à la présence de résidus organiques n'ont pas été observées pour les échantillons obtenus à 600 et 700ºC. Des especes luminescents Eu3+ et rhodamine-B ont eté incorporés dans le materiaux mesoporeux. L'étude spectroscopique de l'ion Eu3+ dans les matériaux obtenus avec CTAB, suggère que l'ion Eu3+ a bien été encapsulé dans les canaux mésoporeux sans modifications chimiques préalables de la matrice. En adition, l'incorporation a pu être observée pour le complexe Eu(fod)3 (fod = 2,2-dimethyl-6,6,7,7,8,8,8-heptafluoro-3,5-octanedione) et pour les molécules de 1,10-Phénantroline (Phen) comme ligands supplémentaires. Les résultats suggèrent également que les molécules de colorant rhodamine-B ont été encapsulées dans les pores et que la disposition hexagonale n'a pas été affectée par le recouvrement avec la silice, indiquant que la procédure peut être appliquée à plusieurs autres complexes luminescents.


  • Résumé

    Spherical mesoporous silica particles were obtained using the template synthesis by spray pyrolysis process. The process was optimized for the preparation of the mesoporous materials in one-pot route without organic residues, eliminating thus, the long process of removal of the surfactant, usually used in the available methods (heat treatment or soxhlet extraction, which require several hours or days). The one-pot route proposed in this thesis reduced the extraction process to only a several minutes. These materials presented a surface area value (BET) of 1028m2. G-1 and pore volume (BJH) was 0,58 cm3. G-1. The X-ray diffraction patterns and the transmission electronic micrographs show an ordered typical p6mm 2D hexagonal mesostructure. Characteristics bands of organic groups were not observed in the infra-red absorption spectra for the samples obtained at 600ºC. Moreover, SiO2 mesoporous doped with Eu3+ ions were also prepared. Luminescence data suggest that the Eu3+ ions were successful encapsulated into the channels of mesoporous silica without any preliminary chemical modification of the matrix. Moreover, extra ligands such as 1,10-Phenantroline can be further coordinated, increasing the spectral range excitation (antenna effect). Furthermore, luminescent particles were also prepared by the wet impregnation of Eu(fod)3 complex and rhodamine-B molecules. Finally, tests of recovering (core shell, SiO2 mesoporous-SiO2) of luminescent particles had been carried through and the The results obtained show spherical shape and the observation of a highly ordered hexagonal array of mesochannels further confirms the 2D hexagonal p6m structure. Luminescence results reveal that rhodamine-B has been successfully encapsulated into the channels of mesoporous particles. Silica coating has been observed in TEM measurements.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (161 f.)
  • Annexes : Bibliogr. f. 144-161

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  • Bibliothèque : Université Paul Sabatier. Bibliothèque universitaire de sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 2010TOU30025
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