Nanoparticules supportées pour la catalyse et la photocatalyse : vers l'élimination de perturbateurs endocriniens aromatiques

par Claudie Hubert

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Alain Roucoux.

Soutenue en 2010

à Rennes 1 .


  • Résumé

    La présence de perturbateurs endocriniens (PE) dans l'environnement est devenue une préoccupation majeure au cours de ces dernières années. Dans ce contexte, la mise au point de nouvelles méthodes de détoxification des PE s’avère nécessaire. Comme de nombreux PE possèdent une structure halogénée aromatique, leur prédégradation par hydrogénation-déhalogénation en composés moins toxiques pourrait être intéressante. Nous avons développé des catalyseurs recyclables à base de nanoparticules (NP) métalliques en suspension aqueuse ou sur support inorganique pour l'hydrogénation de composés aromatiques comme modèles de PE. De nouveaux ammoniums ont été synthétisés et efficacement utilisés comme agents protecteurs de NP dans l'eau. Ces systèmes ont montré une activité catalytique intéressante pour l'hydrogénation de composés aromatiques. Cependant, une déstabilisation de la suspension a été observée en présence de certains composés halogénés. Pour y remédier, des NP de Rh(0) ont été déposées sur SiO2 ou TiO2 par une méthode simple, reproductible dans des conditions douces. Ces systèmes ont montré des activités catalytiques intéressantes pour la réaction tandem de déhalogénation-hydrogénation et sont facilement recyclables. La dernière partie consiste à dénaturer certains PE par un procédé original basé sur un prétraitement en hydrogénation suivi d’une réaction photocatalytique. Les résultats préliminaires ont montré un effet bénéfique de la réaction d'hydrogénation sur la cinétique de photocatalyse des PE. Par conséquent, la combinaison de ces deux réactions semble être prometteuse pour le traitement d’effluents aqueux concentrés et des molécules photorésistantes.

  • Titre traduit

    Supported nanoparticles for catalysis and photcatalysis : toward the elimination of aromatic endocrine disruptors


  • Résumé

    Endocrine disrupting (ED) chemicals in environment have become a concern over the past few years. These compounds can interfere with the endocrine systems of many species and adversely affect health. In this context, new methodologies to detoxify EDs are required. As many EDs possess in their structure halogenated aromatics, an alternative could be the predegradation by dehalogenation-hydrogenation into less toxic compounds. We have investigated the development of recyclable catalysts based on metallic nanoparticles (NPs) in aqueous suspension or on inorganic support for the hydrogenation of aromatic compounds as models for EDs. We describe here the synthesis of new ammonium surfactants which were efficiently used as protective agents of NPs in neat water. These catalytic systems showed high catalytic activity for the hydrogenation of arenes. However, the suspension destabilization was observed with some halogenated compounds. To overcome the catalysts degradation, SiO2- or TiO2-supported Rh(0) NPs were prepared by an easy and reproducible methodology under mild conditions. They proved to be highly active catalysts for the tandem dehalogenation-hydrogenation reaction and were easily recycled. The last part of this work involves the denaturation of some EDs by an original process based on an hydrogenation pretreatment followed by a photocatalytic reaction. Preliminar results showed a beneficial effect of the hydrogenation step on photocatalysis kinetics of EDs. As a result, the combination of these two reactions seems to be promising for the treatment of highly concentrated aqueous effluents and photoresistant molecules.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (226 p.)
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. p. 193-209

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  • Bibliothèque : Université de Rennes I. Service commun de la documentation. Section sciences et philosophie.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TA RENNES 2010/148
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