Optical and electronic properties of individual and self-organized gold nanoparticles studied by the discrete dipole approximation method and scanning tunneling microscopy/spectroscopy

par Peng Yang

Thèse de doctorat en Chimie - Physique

Sous la direction de Marie Paule Pileni.

Soutenue en 2010

à Paris 6 .

  • Titre traduit

    Propriétés optiques et électroniques de nanoparticules d'or individuelles et auto-organisées par la méthode d'approximation dipolaire discrète et microscopie/spectroscopie à effet tunnel


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  • Résumé

    Dans ce travail, les propriétés optiques des nanoparticules métalliques (Ag, Au et Cu) sont étudiées théoriquement en utilisant l’approche de l’approximation dipolaire discrète (DDA). En outre, les propriétés électroniques des nanoparticules et supercristaux d’or sont étudiées à l’aide de la microscopie à effet tunnel (STM) et de la spectroscopie à effet tunnel (STS) à basses températures (78 K et 5 K) sous ultravide (UHV). Dans un premier temps, les spectres d’absorption des nanoparticules de métaux nobles (Ag, Au et Cu) avec des morphologies typiques de particules multimâclées(MTP) et de particules monocristallines sont calculées en utilisant la méthode DDA. Parmi les morphologies considérées, il est constaté que les particules icosaédriques, cuboctaèdriques et octaèdriques tronquées se comportent comme des particules quasisphériques alors que la réponse optique des décaèdres diffère sensiblement des autres. Ce résultat, qui provient de l’anisotropie de la forme du décaèdre, souligne la capacité à discriminer les particules MTPs de forme décahédrale d’une population de particules de cristallinitées mixtes avec des formes quasisphérique. Les spectres d’extinction de nanoprismes triangulaires d’argent avec 5 nm d’épaisseur sont calculés selon la méthode DDA. Le rapport d’aspect (AR) d’un nanoprisme, qui correspond au rapport de longueur d’arête sur l’épaisseur, varie de 5 à 40. Pour des nanoprismes avec des AR ≥ 15, la résonance lasmonique dipolaire de surface (SPR) est observée et plusieurs modes multipolaires émergent à des énergies plus élevées. En raison de l’AR élevé des nanoprismes considérés ici, la SPR multipolaire est particulièrement bien observée et examinée en détail. Le spectre d’extinction calculé montre une dépendance claire de la longueur du bord, d’épaisseur, du AR et du volume des nanoprismes. La présence d’un substrat est également étudiée, ainsi que l’influence de la taille de la troncature des nanoprismes ciselés. En outre, la méthode DDA est utilisée pour simuler la réponse optique de monocouches ordonnées de nanoparticules d’or avec un diamètre de 5 nm. Des calculs semblables sont également effectués pour des monocouches de nanoparticules d’argent. Dans les deux cas, les spectres d’absorption sont calculés pour différents angles d’incidence et distances entre particules afin de mettre en évidence l’anisotropie optique. Cette dernière, qui liée à la géométrie du système, se traduit par un dédoublement de bande pour la SPR dans les modes transverses et longitudinales. En effet, l’apparition de deux bandes de SPR dans le spectre d’absorption est observée pour les réseaux de nanoparticules d’argent lorsque la distance interparticulaire frontière à frontière devient inférieure à environ un rayon de la particule. Inversement, un tel dédoublement n’est pas observable pour des réseaux de nanoparticules d’or et cela quelle que soit la distance interparticulaire et l’angle d’incidence choisis. La différence de comportement optique entre les réseaux 2D d’or et d’argent est attribuée aux propriétés diélectriques intrinsèques de ces deux métaux. Pour finir et continuer l’investigation des propriétés physiques des arrangements de nanoparticules métalliques, une étude expérimentale particulière, concernant les propriétés électroniques, est menée. Elle concerne à la fois des cristaux 3D ordonnés de nanocristaux d’or, mais aussi des films minces et des nanocristaux isolés déposés sur du graphite (HOPG). Ces investigations sont menées en combinant le STM et la STS. Les spectres STS d’une NP montrent clairement les marches de Coulomb qui sont modélisées en appliquant la théorie orthodoxe pour un seul électron tunnel. Cependant, le blocage de Coulomb est observé pour les supracristaux, mais pas les marches de Coulomb. Enfin, le blocage de Coulomb dépend de l’épaisseur des supracristaux et de la température.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (XIII-137 p.)
  • Annexes : Bibliogr. p. 113-126. 151 réf. bibliogr.

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  • Bibliothèque : Université Pierre et Marie Curie. Bibliothèque Universitaire Pierre et Marie Curie. Section Biologie-Chimie-Physique Recherche.
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  • Cote : T Paris 6 2010 551
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