Réactivité hétérogène et photochimie homogène dans les glaces environnementales et spatiales

par Jérôme Lasne

Thèse de doctorat en Chimie - Physique et chimie analytique

Sous la direction de Philippe Parent.

Soutenue en 2010

à Paris 6 .


  • Résumé

    Nous avons étudié les réactions hétérogènes à la surface de la glace de molécules d'intérêt pour la chimie atmosphérique terrestre : les acides (HCl) et les composés organiques volatils (COV) comme les cétones (acétone et hydroxyacétone) et les aldéhydes (acétaldéhyde et benzaldéhyde). Nous avons aussi étudié la photochimie X et UV d'un système important pour la chimie du milieu interstellaire : le méthanol dans la glace. Pour cela, nous avons utilisé la photoémission, la spectroscopie infrarouge de surface (FT-RAIRS) et de volume et la spectroscopie d’absorption des rayons X (NEXAFS). Nous avons montré que l’acide chlorhydrique est ionisé sur la glace même à basse température, confirmant les prédictions théoriques d'une réaction sans barrière d’activation thermique. Les états de solvatation des espèces contenant HCl moléculaire ont aussi été quantifiés. Nous avons montré que les COV s'adsorbent de façon non dissociative sur les glaces d'eau et de trihydrate d’acide nitrique (HNO3. 3H2O) par la formation d’une liaison hydrogène avec le groupement carbonyle C=O. En revanche, l'interaction des COV avec HNO3 pur est très forte, le COV se comportant comme une base en ionisant HNO3 et en se protonant. La photochimie X et UV du méthanol dans la glace est détaillée ; les produits de la photodécomposition, les chemins réactionnels y menant et le rôle de la matrice de glace (H2O) sont mis en évidence et comparés avec ceux du monoxyde de carbone (CO).

  • Titre traduit

    Heterogeneous reactivity and homogeneous photochemistry in environmental and spatial ices


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Informations

  • Détails : 1 vol. (160 p.)
  • Annexes : Bibliogr. p. 147-160. 180 réf. bibliogr.

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  • Bibliothèque : Université Pierre et Marie Curie. Bibliothèque Universitaire Pierre et Marie Curie. Section Biologie-Chimie-Physique Recherche.
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  • Cote : T Paris 6 2010 464
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