Elaboration de catalyseurs MoOx/Al2O3 : une approche science des surfaces en phase aqueuse

par Asma Tougerti

Thèse de doctorat en Chimie inorganique

Sous la direction de Michel Che.

Soutenue en 2010

à Paris 6 .


  • Résumé

    Ce travail avait pour but de développer une approche réductionniste de type science des surfaces pour la description et la compréhension de l’élaboration de catalyseurs hétérogènes à l’interface oxyde/phase aqueuse à partir du système modèle MoOx/α‑Al2O3. Grâce à une approche DFT périodique et un modèle thermodynamique nous avons pu déterminer la stabilité des différentes terminaisons potentielles des faces (0001) et (1 02) du support modèle utilisé (l’alumine α) en fonction du taux de recouvrement en eau et ainsi identifier les sites OH de surface exposés par ce support. La caractérisation des systèmes modèles MoOx/α‑Al2O3 par spectroscopie EXAFS en incidence rasante (GI-EXAFS), XPS et AFM a montré que le mode d’adsorption des oxoanions du Mo est fonction de la méthode de préparation, de la concentration de la solution d’imprégnation et de l’orientation de la face utilisée, révélant ainsi le rôle multiple joué par le support oxyde. Pour la face (0001), le support joue le rôle de simple réceptacle physique et on observe la précipitation de l’espèce (NH4)2MoO4. Pour la face (1 02), le support est un véritable ligand supramoléculaire avec une interaction précurseur/support qui diffère selon la méthode de préparation utilisée. Dans le cas d’une imprégnation, il y a reconnaissance chimique et complémentarité géométrique entre les sites de surface et l’heptamolybdate (précurseur du Mo). Dans le cas d’une adsorption à l’équilibre, l’espèce molybdique adsorbée est greffée par établissement de liaisons covalentes sur des sites Al4C-μ1-OH. Les résultats obtenus sur alumine α monocristalline nous permettent de préciser la réactivité individuelle des faces exposées par l’alumine γ.

  • Titre traduit

    Elaboration of MoOx/AI2O3 catalysis : a surface science approach in aqueous phase


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Informations

  • Détails : 1 vol. (268 p.)
  • Annexes : Bibliogr. en fin de chapitres. 319 réf. bibliogr.

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  • Bibliothèque : Université Pierre et Marie Curie. Bibliothèque Universitaire Pierre et Marie Curie. Section Biologie-Chimie-Physique Recherche.
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  • Cote : T Paris 6 2010 137
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