Elaboration de films catalytiques co-alumine par dépôt électrophorétique pour l'hydrolyse du NaBH4 : développement du procédé dans une perspective de valorisation d'argiles naturelles du Liban comme supports de catalyseurs

par Rita Chamoun

Thèse de doctorat en Chimie des matériaux pour l'énergie

Sous la direction de Philippe Miele et de Umit Bilge Demirci.

Le président du jury était Zeinab Saad.

Le jury était composé de Antonio Khoury, Samuel Bernard, Youssef Zaatar.

Les rapporteurs étaient Mahmoud El Korek, François Garin.


  • Résumé

    L’hydrolyse spontanée du NaBH4 en milieu aqueux est une réaction lente nécessitant l’emploi d’un catalyseur pour l’accélérer. Nous présentons ici l’élaboration de catalyseurs Co supporté sur αAl2O3 mis forme de films, plus appropriés pour des applications nécessitant un démarrage/arrêt à la demande de la génération d’H2. Les films sont déposés sur un substrat Cu par dépôt électrophorétique (DEP). Par ailleurs, des catalyseurs Co supporté sur différentes argiles naturelles (Kaolinite, Illite-A et Illite-B) en provenance du Liban ont été élaborés. Le Co a été déposé sur αAl2O3 par six voies différentes : 1. Imprégnation de Co sur film αAl2O3 ; 2. Précipitation de Co sur film αAl2O3; 3. Electrodéposition du Co sur film αAl2O3; 4. Codéposition du Co et de αAl2O3; 5. Codéposition de nanoparticules de Co et de αAl2O3 et 6. DEP de Co-αAl2O3. La voie 6 est la meilleure pour l’élaboration des films 1, 5, 10 et 15 mass.% Co-αAl2O3. Ces films (homogènes) et les catalyseurs Co-αAl2O3 ont été comparés pour leur réactivité et l’étude cinétique a donné des énergies apparentes d’activation identiques: 51.3 et 52.7 kJ mol-1, respectivement.Ensuite, des catalyseurs de 1, 5, 10 et 15 mass.% Co-argile ont été élaborés selon le même procédé que celui de Co-αAl2O3. Ces catalyseurs ont montré une réactivité pour l’hydrolyse du NaBH4, donnant notamment des énergies apparentes d’activation de 58.8, 51.5 et 58.1 kJ mol-1 pour 15 mass.% Co-Kaolinite, (Illite-A) et (Illite-B) respectivement. De plus, des films homogènes de 1, 5, 10 et 15 mass.% Co-Kaolinite ont été déposés avec succès sur Inox par DEP. Cette étude a montré le potentiel de ces argiles naturelles comme supports de catalyseur

  • Titre traduit

    Elaboration of catalytic films coblat-alumina by electrophoretic deposition for hydrolysis of NABH4 : developpement of this procedure for the valorization of natural clays from Lebanon as catalysys supports


  • Résumé

    NaBH4 hydrolysis reaction is slow in aqueous medium. Therefore, it can be accelerated by addition of a catalyst. In this work, catalytic films of Co supported over αAl2O3 have been synthesized since they are more convenient for applications requiring generation of H2 on demand. Co-αAl2O3 films were deposited on Cu plates by electrophoretic deposition method (EPD). Furthermore, catalysts of Co supported over different types of natural clay (Kaolinite, Illite-A and Illite-B) provided from Lebanon were also synthesized.Co was deposited over αAl2O3 following six routes: 1. αAl2O3 film impregnation; 2. Co precipitation over αAl2O3 film; 3. Co electrodeposition over αAl2O3 film; 4. Coelectrodeposition of Co from CoCl2 and αAl2O3; 5. Coelectrodeposition of Co nanoparticles and αAl2O3 and 6. EPD of Co-αAl2O3. Route 6 was found to be the best one for the fabrication of homogeneous films of 1, 5, 10 and 15 wt.% Co-αAl2O3. A comparative study on the reactivity of Co-αAl2O3 films and powder catalysts was done and the kinetic study gave similar values of the apparent activation energies: 51.3 and 52.7 kJ mol-1, respectively. Moreover, Co was supported over clay with the same method used for Co-αAl2O3. 1, 5, 10 and 15 wt.% Co-clay catalysts were tested for the hydrolysis reaction and the apparent activation energies obtained were as follows: 58.8, 51.5 and 58.1 kJ mol-1 for 15 wt.% Co-Kaolinite, (Illite-A) and (Illite-B) respectively. Homogeneous films of 1, 5, 10 and 15 wt.% Co-Kaolinite were successfully deposited over Inox substrate by EPD. It was concluded from this work that natural clays can be used as potential supports for Co catalysts in the hydrolysis of NaBH4

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