L'élaboration de nouveaux matériaux de type MOFs, pour le captage du CO2 et l'alkylation de composés aromatiques

par Ugo Ravon

Thèse de doctorat en Chimie physique et catalyse

Sous la direction de David Farrusseng.

Soutenue le 29-01-2010

à Lyon 1 , dans le cadre de École Doctorale de Chimie (Lyon) .

Le président du jury était Stéphane Daniele.

Le jury était composé de Claude Mirodatos, Philip Llewellyn.

Les rapporteurs étaient Vasile Hulea, Gerhard Pirngruber.


  • Résumé

    Cette thèse s’inscrit dans un projet Européen TOPCOMBI de 22 partenaires. Plus spécifiquement, ce travail estle résultat d’une collaboration entre ENI (Italie), ITQ (Espagne), Repsol (Espagne) et IRCELYON (France).Ce travail est composé de 2 thématiques différentes dont les améliorations peuvent s’obtenir en trouvant denouveaux matériaux adaptés aux besoins.Les demandes énergétiques mondiales sont et seront en constante hausse ces prochaines années. Dans l’optiquede pallier à ce besoin, de nouvelles ressources doivent être trouvées et d’autres optimisées. Les énergies fossiles fontparties des ressources les plus utilisées dans le monde. Parmi c’est 3, le gaz naturel semble être le plus prometteur dupoint de vu du rendement énergétiques ou de l’impact écologique. Cependant, de nombreux champs de gaz ne peuventpas être traités car trop petit ou trop contaminés pour être économiquement viable. L’un des moyens pour les rendreattractifs est d’abaisser le coût de purification en utilisant de nouvelles techniques de séparation comme le système PSA.Cependant, il n’existe pas à l’heure actuelle d’adsorbant efficace pour permettre une purification économique viable.De nos jours, les réactions d’alkylation représentent un intérêt économique très important. Les procédésindustriels sont généralement effectués par des réactions acides homogènes ou non. A la vue des nouvelles restrictionsécologiques, certains procédés de catalyse homogène doivent être remplacés par des réactions catalytiques hétérogènespossédant les mêmes rendements. Pour ce faire, de nouveaux matériaux à caractères acide ont été utilisés : les zéolithes.En revanche la faible taille de pores de ces composés empêche les réactions d’alkylation sélective de molécules tropgrosse comme les composés poly-aromatiques.Depuis une vingtaine d’année, de nouveaux composés cristallins microporeux ont vu le jour. Les MOFs, MetalOrganic Frameworks. Ces composés ont la particularité d’être obtenus avec différents cations métalliques et ligandsorganiques. Ces combinaisons donnent une très grande diversité de ces composés au niveau des réactivités, du volumeporeux et de la taille des pores. Dans ce travail, nous avons essayé d’obtenir différents matériaux avec descaractéristiques précises afin de pouvoir les utiliser dans des procédés de purification du méthane ou dans la catalyseacide. Pour ce faire, nous avons mis en place un protocole de synthèses de MOFs à haut débit ainsi que d’un protocolede caractérisation adapté à nos besoins. Les différents composés remplissant les différents critères étant testés dans lesréactions adéquates.

  • Titre traduit

    The development of new materials such MOFs for CO2 capture and alkylation of aromatic compounds.


  • Résumé

    This thesis is a European project TOPCOMBI of 22 partners. More specifically, this work is the result ofcollaboration between ENI (Italy), ITQ (Spain), Repsol (Spain) and IRCELYON (France).This work consists of 2 different themes which improvements can be obtained by finding new materials tailoredto the needs.The global energy demands are and will be constantly rising in the coming years. In order to meet this need,new resources must be found and further optimized. Fossil fuels are among the most used resources in the world. Amongthis 3, natural gas appears to be the most promising point of view of energy efficiency and ecological impact. However,many gas fields cannot be treated because there are too small or too contaminated to be economically viable. One way tomake them attractive is to lower the cost of purification using novel separation techniques such as the PSA system.However, there is no currently effective adsorbent to allow a viable economic cleansing.Today, the alkylation reactions represent a very important economic interest. Industrial processes are typicallycarried out by homogeneous acid reactions or not. Seeing the new environmental restrictions, some homogeneouscatalytic processes must be replaced by heterogeneous catalytic reactions with the same yields. To do this, new materialsto acid characters were used: the zeolites. However the small size of pores of these compounds prevents selectivealkylation reactions of molecules too large compounds such as poly-aromatic.For twenty years, new microporous crystalline compounds have emerged. The MOFs, Metal OrganicFrameworks. These compounds have the characteristic to be obtained with different metal cations and organic ligands.These combinations give a wide variety of these compounds at the level of reactivity, pore volume and pore size. In thiswork, we tried to get different materials with specific characteristics in order to use them in methods for purification ofmethane in acid catalysis. To do this, we have established a protocol for the synthesis of MOFs with high speed and acharacterization protocol suited to our needs. The different compounds fulfilling the various criteria being tested in theappropriate responses.


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