Prévisions de l’évolution microstructurale sous irradiation d’alliages ferritiques par simulations numériques à l’échelle atomique

Previsions of the microstructural evolution of ferritic alloys under irradiation by numerical atomic scale simulations

• Auteur / Autrice : Raoul Ngayam Happy
• Direction : Charlotte Becquart, Christophe Domain
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences des matériaux
• Date : Soutenance le 17/12/2010
• Etablissement(s) : Lille 1
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Villeneuve d'Ascq, Nord)

Mots clés

Mots clés contrôlés

Recuit des métaux

Monte-Carlo, Méthode de

Méthodes ab initio (chimie quantique)

Défauts ponctuels

Réacteurs nucléaires -- Cinétique

Acier ferritique

Mots clés libres

Irradiation aux neutrons

Résumé

Dans ce travail, nous avons amélioré un modèle de diffusion des défauts ponctuels (lacunes et interstitiels) en introduisant les hétéro-interstitiels. Ce modèle permet ainsi de simuler par Monte Carlo cinétique (MCC) la formation d’amas riches en solutés observés expérimentalement dans des alliages modèles ferritiques irradiés de type Fe – Cu MnNiSiP – C.Des calculs de structure électronique nous ont permis de caractériser les interactions existant entre les interstitiels et les différents atomes de solutés et aussi le carbone. Le P interagit avec les lacunes et très fortement avec l'interstitiel, le Mn interagit également avec l’interstitiel pour former un dumbbell mixte. Le C, en position octaédrique, interagit fortement avec la lacune et plus faiblement avec l'interstitiel. Les énergies de liaison, de migration ainsi que d’autres propriétés à l’échelle atomique, déterminées par calculs ab initio, nous ont conduits à un jeu de paramètres pour le code de MCC. Dans un premier temps, ces paramètres ont été optimisés sur des expériences, de la littérature, de recuits isochrones d’alliages binaires préalablement irradiés aux électrons. Les simulations de recuit isochrone, en reproduisant les tendances observées expérimentalement, nous ont permis d'associer précisément un mécanisme à chacune des évolutions de la résistivité au cours du recuit. Par ailleurs, les limites de solubilité des différents éléments ont été déterminées par Monte Carlo Metropolis. Dans un second temps, nous avons simulé l’évolution à 300 °C de la microstructure sous irradiation dans des alliages de complexité croissante : fer pur, alliages binaires, ternaires, quaternaires, et enfin alliages complexes de compositions proches de celle de l'acier de cuve. L'ensemble des simulations montrent que le modèle reproduit globalement les tendances des résultats expérimentaux, ce qui a permis de proposer des mécanismes pour expliquer les différents comportements observés.

In this work, we have improved a diffusion model for point defects (vacancies and self-interstitials) by introducing hetero-interstitials. The model has been used to simulate by Kinetic Monte Carlo (KMC) the formation of solute rich clusters that are observed experimentally in irradiated ferritic model alloys of type Fe – CuMnNiSiP – C.Electronic structure calculations have been used to characterize the interactions between self-interstitials and all solute atoms, and also carbon. P interacts with vacancies and strongly with self-interstitials. Mn also interacts with self-interstitials to form mixed dumbbells. C, with occupies octahedral sites, interacts strongly with vacancies and less with self-interstitials. Binding and migration energies, as well as others atomic scale properties, obtained by ab initio calculations, have been used as parameters for the KMC code. Firstly, these parameters have been optimized over isochronal annealing experiments, in the literature, of binary alloys that have been electron-irradiated. Isochronal annealing simulations, by reproducing experimental results, have allowed us to link each mechanism to a single evolution of the resistivity during annealing. Moreover, solubility limits of all the elements have been determined by Metropolis Monte Carlo. Secondly, we have simulated the evolution at 300 °C of the microstructure under irradiation of different alloys of increasing complexity: pure Fe, binary alloys, ternaries, quaternaries, and finally complex alloys which compositions are close to those of pressure vessel steels. The results show that the model globally reproduces all the experimental tendencies, what has led us to propose mechanisms to explain the behaviours observed.