Simulation à l'échelle atomique de la croissance de couches d'oxydes de métaux à la surface d'un substrat monocristallin

par Ekaterina Antoshchenkova

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Marc Hayoun.

Soutenue en 2010

à Palaiseau, Ecole polytechnique .


  • Résumé

    Sur la plateforme de thèses en ligne Tel on trouve le résumé suivant en français : Nous avons réalisé la simulation numérique de la croissance homoépitaxiale de couches d'oxyde de magnésium. Nous avons construit un modèle de la croissance complet et réaliste avec la prise en compte de nombreux phénomènes élémentaires. Nous avons également étudié l'influence de ces phénomènes sur la morphologie et l'épaisseur des couches obtenues. La diffusion de surface a fait l'objet d'une attention particulière : diffusion des molécules de MgO et des lacunes de magnésium et d'oxygène. Le défaut de Schottky a été étudié en simulation par Dynamique Moléculaire à la surface MgO{100} et au bord d'une marche monoatomique <100>. Les enthalpies de formation calculées augmentent de manière monotone avec la distance entre les lacunes cationique et anionique, en surface ou au bord de la marche, comme en volume. La configuration la plus stable du défaut de Schottky est la bilacune au bord de la marche. Le mécanisme de migration a été élucidé et un état intermédiaire a été identifié. Les enthalpies d'activation associées ont été déterminées dans l'intervalle de températures 700 K-1100 K. Les lacunes de magnésium et d'oxygène sont très mobiles et peuvent jouer un rôle au cours de la croissance cristalline. Nous avons développé un code de Monte Carlo Cinétique (MCC), qui fait appel aux résultats de l'étude du défaut de Schottky et a donc rassemblé la diffusion des lacunes et la diffusion des molécules dans le modèle de la croissance. Cela nous a permis d'obtenir des résultats inaccessibles par d'autres méthodes. En effet, le MCC est efficace quand cohabitent des événements rapides comme la diffusion et des événements lents comme le dépôt des molécules. Nous avons utilisé ce code pour simuler la croissance homoépitaxiale de MgO{100}. Nous avons porté notre attention sur le rôle de chaque type de diffusion et sur la contribution de chaque mécanisme à la qualité des couches obtenues. Nous avons mis en évidence que, pour obtenir des surfaces lisses, il faut prendre en compte l'ensemble des mécanismes de diffusion. Nous avons montré que la diffusion des lacunes joue un rôle important dans la croissance des couches de MgO. La présence simultanée dans le modéle de la diffusion des molécules et de la diffusion des lacunes donne des couches minces de meilleure qualité. La croissance se fait couche par couche, en accord avec les données expérimentales. La valeur de la rugosité de 0. 4 ± 0. 1 nm dans l'intervalle de températures de 700 K-1100 K est compatible avec les résultats expérimentaux de Chambers et al. .

  • Titre traduit

    Atomic scale simulation of the growth of metallic oxide layers on the surface of a monocristalline substrate


  • Résumé

    Sur la plateforme de thèses en ligne Tel on trouve le résumé suivant en anglais : Numerical simulation of the homoepitaxial growth of magnesium oxide thin films has been performed. We have built a complete and realistic growth model taking into account numerous elementary phenomena. We have also studied the influence of these phenomena on the morphology and the thickness of the obtained layers. Surface diffusion has been emphasized: diffusion of both molecules (MgO) and vacancies (Mg and O). The Schottky defect at both the flat MgO{100} surface and the <100> monatomic-step edge has been investigated by Molecular Dynamics simulation. The calculated formation enthalpy increases monotonically as a function of the distance between the anion and cation vacancies, on the flat or stepped MgO{100} surface as well as in the bulk. The most stable configuration of the Schottky defect is the divacancy at the step edge. The migration mechanism has been elucidated and an intermediate state has been identified. The associated activation enthalpies have been determined in the 700 K-1100 K temperature range. Both magnesium and oxygen vacancies at the surface are very mobile and can play a role during the crystal growth. A Kinetic Monte Carlo (KMC) code has been developed. It relies on the results of the study of the Schottky defect and therefore the growth model gathers both vacancy and molecule diffusion. This allows to obtain results not accessible by other approaches. Indeed, the KMC is efficient when fast events, as diffusion, and slow events, as molecular deposition, coexist. This code has been used to simulate the homoepitaxial growth of MgO{100}. We have emphasized the contribution of each type of diffusion and the role of each mechanism on the quality of the layers. We have brought to light that, to obtain smooth surfaces, all the diffusion mechanisms must be taken into account. We have shown that vacancy diffusion play an important role in the growth of MgO layers. The simultaneous inclusion of both molecule and vacancy diffusion provides thin films of best quality. The growth operates layer-by-layer, in agreement with experimental data. The value of the roughness of 0. 4 ± 0. 1 nm in the 700 K-1100 K temperature range is compatible with the experimental results of Chambers et al. .

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Informations

  • Détails : 1 vol. ( 113 p.)
  • Annexes : Bibliographie 139 réf. p. 103-113

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