Description ab initio de propriétés magnétiques d'édifices d'architectures variées à base de radicaux verdazyles

par Jean-Baptiste Rota

Thèse de doctorat en Chimie théorique

Sous la direction de Vincent Robert.


  • Résumé

    Le magnétisme moléculaire est un domaine à l'interface entre science fondamentale et appliquée. Les objets créés au laboratoire trouvent des applications concrètes comme le stockage de l'information ou la miniaturisation de systèmes déjà existants. Cette science profondément expérimentale a un grand besoin de rationalisation afin d'optimiser les propriétés des objets créés, et d'innovation dans la conception de matériaux aux propriétés toujours plus surprenantes. Récemment l'approche métal – radical a ouvert des possibilités en brisant le dogme qui place le métal au centre des préoccupations. Des matériaux utilisant le radical verdazyle associé à un métal d'une terre rare ou encore des objets purement organiques ont été synthétisés par les expérimentateurs. Peu d'études théoriques ont été menées sur ces objets et il est apparu essentiel de porter sur eux un regard analytique afin de décrypter les mécanismes qui sous-tendent leurs propriétés magnétiques. Grâce à des méthodes de chimie quantique ab initio utilisant la fonction d'onde, ce travail de thèse propose, en collaboration avec des expérimentateurs, une étude théorique sur trois importantes familles de composés magnétiques utilisant le radial verdazyle. Les résultats montrent que le radical verdazyle est un composé très efficace pour bâtir des objets magnétiques à propriétés contrôlées. En effet, sa structure électronique permet la mise en place de mécanismes magnétiques sensibles à l'effet des substituants pouvant ainsi jouer le rôle de « modulateur magnétique ». Enfin il semblerait que le radical verdazyle soit également un bon candidat pour la synthèse de matériaux purement organiques à transition de spin.

  • Titre traduit

    Ab initio study of magnetic properties of verdazyl radical-based materials


  • Résumé

    Molecular magnetism lies at the frontier of theory and experiments. Synthetised magnetic objects find applications in information storage and miniaturization of existing systems. This domain calls for rationalisation to optimise the properties of the designed objects and to prepare systems with ever more amazing behaviour. Recently, the metal – radical approach has opened a new route breaking the metal-centered vision of molecular magnetism. Different materials have been considered, considering a pure organic structure or an association of the radical with a d or f metal. However, few theoretical studies have been performed on these objects. Thus, we felt that futher inspection should be carried out. Using wavefunction theory, this PhD work focuses on three original families of magnetic compounds. Results show that the verdazyl radical is very efficient to build magnetic compounds holding controlled properties. The versatile electronic structure gives birth to intriguing magnetic mechanisms which are affected to the substituant structures. The verdazyl substituant can be seen as a magnetic « modulateur ». Finally, we show that the verdazyl radical could be used for the synthesis of organic spin-crossover compounds.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (148-[45] p.)
  • Annexes : Bibliogr. p. 94-95

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  • Bibliothèque : Bibliothèque Diderot Sciences (Lyon).
  • Disponible pour le PEB
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