Caractérisation par spectroscopie Infra-rouge Operando des espèces absorbées et réactionnelles en catalyse d'oxydation

par Fanny Colinot

Thèse de doctorat en Chimie théorique, physique, analytique

Sous la direction de Marco Daturi.

Soutenue en 2010

à Caen .


  • Résumé

    Dans un contexte de protection de l’environnement sont développés de nouveaux systèmes de combustion (LTC) qui permettront de diminuer à la fois la consommation de carburant et les émissions de CO2 et de NOx. Les basses températures de fonctionnement de ce type de moteur entrainent cependant de fortes concentrations de CO et d’hydrocarbures imbrulées dans les gaz d’échappement. La conception de catalyseurs d’oxydation plus actifs à basse température est donc nécessaire pour pallier les futures normes anti-pollution EURO 6. Ces travaux de recherches portent sur la caractérisation par spectroscopie infrarouge in situ et operando de différents catalyseurs, choisis pour leurs performances accrues en catalyse d’oxydation totale. L’étude IR operando est une technique pertinente permettant d’analyser, sous un flux représentatif des échappements post-combustion, les espèces réactionnelles adsorbées sur la surface du matériau catalytique et les performances de ce dernier simultanément. Les résultats de ces analyses ont permis de mettre en évidence des différences de fonctionnement entre les matériaux imprégnées de platine et ceux imprégnés de palladium. Tous les catalyseurs imprégnés de Pd ont présentés globalement des performances supérieures à ceux imprégnés de Pt. On observe en particulier l’innocuité des catalyseurs à base de palladium vis-à-vis de l’oxydation de NO en NO2. D’autre part, une meilleure dispersion du palladium permet de conserver l’activité catalytique tout en réduisant la quantité de métal. Le catalyseur Pd/ZrPrO2 a montré les performances les plus prometteuses et a fait l’objet d’une étude détaillée (stabilité, optimisation…).

  • Titre traduit

    Characterization by infrared operando spectroscopy of absorbed reactive species in oxidation catalysis


  • Résumé

    Incoming new regulations concerning environmental protection require new combustion solutions. In this context Low Temperature Combustion (LTC) systems are developed. These allow a reduction consummation of fuel and, at the same time, a reduction of CO2 and NOx emissions. However, the oxidation catalysis will be affected by these rather low working temperatures and will lead to high levels of CO and hydrocarbons in the exhaust gas. It will be thus necessary to increase the oxidation catalytic performances in order to ensure the total oxidation of CO and hydrocarbon species at low temperatures, preferably without any NO to NO2 oxidation. This work deals with the infrared in situ and operando studies of several materials chosen as suitable oxidation catalysts. The operando study is a pertinent technique to analyze both the different species which are adsorbed on the surface and the activity of the catalyst when it is exposed to a gas flow representative of a LTC exhaust mixture under realistic conditions. The results of these analyses have allowed us to put in evidence differences in behavior between Pd and Pt supported catalysts. All the Pd supported catalysts have presented, on the whole, better performances than the Pt supported catalysts. Moreover the NO to NO2 oxidation is very limited (<4 ppm over 350°C) on the palladium catalyst. The quantity of palladium can be considerably decreased by increasing the dispersion without affecting the catalytic activity. The Pd/ZrPrO2 catalyst has shown the most promising performances and has been studied in detail (stability, optimization…).

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Informations

  • Détails : 1 vol. (155 p.)
  • Annexes : Notes bibliogr.

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  • Bibliothèque : Université de Caen Normandie. Bibliothèque Rosalind Franklin (Sciences-STAPS).
  • Non disponible pour le PEB
  • Cote : TCAS-2010-30
  • Bibliothèque : Université de Caen Normandie. Bibliothèque Rosalind Franklin (Sciences-STAPS).
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TCAS-2010-30bis
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