Functional and adaptive covalent dynamic polymers

par Shunsuke Fujii

Thèse de doctorat en Sciences

Sous la direction de Jean-Marie Lehn.

Soutenue en 2009

à Strasbourg .

  • Titre traduit

    Polymères covalents dynamiques fonctionnels et adaptatifs


  • Résumé

    Les travaux présentés portent sur la recherche fondamentale et appliquée de polymères dynamiques (Dynamers) capables de répondre à des effecteurs physiques ou chimiques par une modification de leur constitution. Ces polymères dynamiques définissent une nouvelle classe de matériaux adaptable«intelligents». La modulation de propriétés telles que la résistance mécanique, l’hydrophobie/hydrophilie ou encore les caractéristiques optiques de films synthétiques a pu être démontrée. Ces propriétés peuvent être contrôlées par l’incorporation de différents monomères par un processus d’échange dynamique mettant en jeu des liaisons covalentes réversibles. Cette étude, portant sur l’élaboration de nouveaux polymères répondant à divers facteurs externes, se fonde sur le principe de bibliothèque constitutionnelle de polymères dynamiques (Constitutional Dynamic Polymer Library, CDPL) qui rassemble les notions de polymères dynamiques et de chimie combinatoire. Une bibliothèque comprenant des polymères à structure secondaire repliée(Folded dynamers) subit une évolution, dirigée par le double effet d’interactions d’empilement donneurs/accepteurs et de la reconnaissance de cation métallique, qui résulte en une architecture auto-organisée capable de signaler sa modification constitutionnelle par des changements de couleur. L’introduction de ces systèmes dynamiques en chimie des matériaux résulte en un changement de paradigme vis-à-vis de la chimie constitutionnellement statique et offre ainsi de nouvelles perspectives. Une diversité innovante d’architectures et de propriétés peut ainsi découler de la combinaison de la chimie dynamique moléculaire et supramoléculaire avec la chimie des matériaux.


  • Résumé

    The present thesis concerns both basic and applied research on Dynamic Polymers (Dynamers) capable of responding to physical triggers or to chemical effectors by modification of their very constitution, and which thus behave as a new class of adaptive, "intelligent" materials. Useful modification of properties such as the mechanical strength, hydrophobicity/hydrophilicity and optical characteristics of synthetic dynamer films has been achieved. It has been found that these properties can be reversibly tuned by incorporation of different monomeric components via dynamic chemical exchange involving reversible covalent bonds. A thorough investigation of the development of new polymers responsive to various external factors was conducted on the basis of the concept of a Constitutional Dynamic Polymer Library (CDPL), unifying dynamic polymers (dynamers) with combinatorial chemistry. A CDPL involving folded dynamers was found to undergo driven evolution under the double effect of donor-acceptor stacking and metal cation recognition, resulting in a self-organized folded architecture, displaying a sensing function (color change) due to constitutional modification. These dynamic systems introduce into the chemistry of materials a paradigm shift with respect to constitutionally static chemistry and offer new prospects in materials science. A rich variety of novel architectures, processes and properties could be expected to result from the blending of molecular and supramolecular dynamic chemistry with materials chemistry.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (182 p.)
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. 10 p.

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  • Bibliothèque : Université de Strasbourg. Service commun de la documentation. Bibliothèque Danièle Huet-Weiller.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : Th.Strbg.Sc.2009;0386
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