Étude théorique de la dynamique de charge et de spin de structures électroniques confinées

par Emmanuel Maurat

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Paul-Antoine Hervieux.

Soutenue en 2009

à Strasbourg .


  • Résumé

    La distribution électronique n’est pas à l’équilibre thermodynamique avec les ions, la relaxation avec le réseau s’opérant en quelques picosecondes grâce au couplage électron-phonon. L’échange d’énergie entre électrons et ions peut alors être décrit par un modèle à deux températures dans lequel les températures électronique et ionique dépendent du temps. Dans cette première approche, les aspects dynamiques sont donc modélisés en utilisant des concepts de mécanique statistique à l’équilibre thermodynamique. Dans le cadre de la théorie de la fonctionnelle locale de la densité de spin (DFT-LSDA) à température finie et de l’ensemble grand canonique [43], nous avons étudié les propriétés magnétiques de petites particules métalliques à couches ouvertes constituées d’éléments qui, dans la matière infinie, ne sont pas magnétiques (comme les métaux nobles Ag, Au ou le Pt). Comme pour les matériaux ferromagnétiques massifs, ces nano objets subissent une transition de phase ferromagnétique-paramagnétique du second ordre à une température critique qui dépend fortement des corrélations électroniques et de la taille des nanoparticules. Nous avons montré que la susceptibilité magnétique obéit à la loi de Curie-Weiss. Ce résultat est du à la taille finie du système qui possède un spectre discret de niveaux électroniques et est en accord avec des mesures récentes effectuées sur des agrégats de platine triés en masse [109]. Ainsi, quand la température électronique augmente brutalement, l’aimantation diminue. Puis, grâce au couplage électron-phonon l’énergie thermique est redistribuée sur le réseau, faisant à son tour diminuer la température électronique et permettant ainsi la réapparition de l’aimantation. Cette analyse est conforté par quelques résultats expérimentaux tel que le fait que la désaimantation est plus ou moins prononcée en fonction de la température de Curie du matériau [130]. Après avoir développé la théorie de la réponse linéaire appliquée à la LSDA-DFT, nous mettons en évidence la signature d’une transition de phase ferromagnétique-paramagnétique sur les spectres optiques de nanoparticules. Toutefois, ce modèle n’est que qualitatif. En effet, les mécanismes qui sont à l’origine du phénomène de désaimantation sont cachés par le traitement statistique du problème. Le moment magnétique de spin (qui, pour les métaux, constitue l’essentiel de l’aimantation du système) peut-être redistribué sur le moment orbital par le biais du couplage spin-orbite. Ce dernier est d’origine relativiste et doit être rajouté au Hamiltonien non-relativiste usuel décrivant l’interaction lumière-matière. Il y a quelques années, cette hypothèse avait déjà été évoquée par G. P. Zhang et W. Hübner [149] pour expliquer la désaimantation dans des films ferromagnétiques. Cependant, elle fut réfutée plus tard par B. Koopmans [131] ; les paramètres utilisés dans [149] ne sont pas compatibles avec ceux utilisés dans les expériences. Dans le but de nous faire notre propre idée sur la question d’une part, et d’autre part, afin d’étendre aux systèmes finis les études précédentes effectuées dans le massif, nous avons étudié l’effet du couplage spin-orbite sur la dynamique de spin dans xi des nanoparticules. A cette fin, toujours en se plaçant dans le cadre du modèle du jellium (hypothèse purement électronique), nous avons privilégié une approche du type TDDFT (Time Dependent Density Functionnal Theory) que nous avons complété par l’introduction du terme de couplage spin-orbite. Nous avons pu ainsi observer que le couplage spin-orbite est un bon mécanisme pour la désaimantation, mais qu’il n’est pas suffisant pour pouvoir expliquer les observations expérimentales. En effet, comme le confirme une publication récente [? ], la quantité de moment angulaire orbital n’est pas un bon réservoir pour absorber la quantité de moment angulaire de spin issue de la désaimantation. Néanmoins, s’il n’est pas suffisant pour expliquer la désaimantation, le mécanisme de spin-orbite est nécessaire comme nous l’expliquons dans la dernière partie. En outre, nous avons pu mettre en évidence le rôle important joué par la polarisation du pulse laser dans le processus de désaimantation. Ce dernier aspect a été très récemment confirmé expérimentalement [138]. Dans la dernière partie du manuscrit, nous proposons un mécanisme microscopique permettant d’aller au-delà du champ moyen et qui fait intervenir conjointement les collisions électrons-électrons, le couplage spin-orbite ainsi que la conservation du moment angulaire total. Un schéma algorithmique du modèle est proposé afin de permettre son implémentation dans une approche de type TDDFT. Nous pensons en effet, qu’une redistribution du moment angulaire induite par des collisions électroniques doit jouer un rôle crucial dans le phénomène de désaimantation et ceci d’autant plus que, (i) les températures électroniques atteintes lors de l’interaction avec le laser sont hautes et, (ii) le caractère fortement non linéaire des processus de collisions électroniques.

  • Titre traduit

    Theoretical study of the dynamics of charge and spin in confined electronic structures


  • Résumé

    In this first approach, the dynamic aspects are modeled using concepts of statistical mechanics at the thermodynamic equilibrium. By using the Local Spin Density Functional Theory (LSDA-DFT) at finite temperature and within the grand canonical ensemble, we have studied the magnetic properties of small metal particles with open-shell structures made up of elements which are no magnetic in the bulk (like the noble metals Ag, Au or Pt). As for ferromagnetic bulk materials, these nano objects present a ferromagnetic-paramagnetic second order phase transition at a critical temperature which depends heavily on their size and on the electronic correlations. We have shown that the magnetic susceptibility obeys the Curie-Weiss law. This result is due to the finite size of the system implying a discrete spectrum of electronic levels and is consistent with recent measurements on aggregates of platinum sorted by mass [109]. Thus, when the electron temperature increases sharply, the magnetization decreases. Then, through the electron-phonon coupling the thermal energy is distributed over the lattice, which in turn decreases the electron temperature and allows the resurgence of the magnetization. This analysis is supported by some experimental results as the fact that the demagnetization is more or less pronounced according to the Curie temperature of the material [130]. Thanks to the linear response theory for LSDA-DFT that we developed, we were also able to find the features of a such demagetization on optical spectrums. However, this model is only qualitative. Indeed, the mechanisms that are causing the phenomenon of demagnetization are hidden by the statistical treatment of the problem. The spin magnetic moment (which, for metals, is essential to the magnetization of the system) may be redistributed on the orbital moment via spin-orbit coupling. The latter is of relativistic origin and must be added to the non-relativistic Hamiltonian describing the usual light-matter interaction. A few years ago, this hypothesis had already been discussed by G. P. Zhang and W. Hübner [149] to explain the demagnetization in ferromagnetic films. However, it was later refuted by B. Koopmans [131] ; the parameters used in [149] are not compatible with those used in experiments. First, in order to make us our own ideas on the subject and second, to extend to finite systems the studies conducted for the bulk, we have investigated the effect of spin-orbit coupling on the spin dynamics in nanoparticles. To this end, still using the jellium model (assuming a purely electronic processus), we choosed the TDDFT approach (Time Dependent Density Functionnal Theory) which have been completed by the introduction of the spin-orbit coupling term. We have thus observed that the spin-orbit coupling is a good mechanism for demagnetization, but it is not sufficient to explain the experimental observations. Indeed, as confirmed by a recent publication [? ], the quantity of orbital angular momentum is not a good reservoir to absorb the amount of spin angular momentum coming from the demagnetization. However, if the mechanism induced by the spin-orbit coupling is not sufficient to explain the full demagnetization, it is necessary as explained in the last part. In addition, we were able to highlight the important role played by the polarization of the laser pulse in the demagnetization process. This last aspect has been recently confirmed experimentally [138]. In the very last part of the manuscript, we propose a microscopic mechanism allowing to go beyond mean field which involves jointly the electron-electron collisions, the spin-orbit coupling and the conservation of total angular momentum. A diagram of the algorithmic model is proposed to allow its implementation in a standard TDDFT approach. Indeed, we believe that a redistribution of angular momentum induced by electron collisions must play a crucial role in the demagnetization phenomenon and all the more so that (i) the electronic temperatures, because of the interaction with the laser, are very high, and (ii) the highly nonlinear processes of electron collisions.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (Pagination multiple)
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. p. 183-192

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  • Bibliothèque : Université de Strasbourg. Service commun de la documentation. Bibliothèque Danièle Huet-Weiller.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : Th.Strbg.Sc.2009;0161
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