Étude des propriétés diélectriques des phases Mn+1AXn par spectroscopie de pertes d'énergies des électrons

par Noël Haddad

Thèse de doctorat en Physique des solides. Spectroscopie théorique

Sous la direction de Lucia Reining.

Soutenue en 2009

à Paris 11 , en partenariat avec Université de Paris-Sud. Faculté des Sciences d'Orsay (Essonne) (autre partenaire) .


  • Résumé

    Les phases MAX sont des carbures et nitrures ternaires dont les propriétés sont intermédiaires entre celles de métaux et de céramiques. Ce travail de thèse a pour objectif de mesurer leur constante diélectrique complexe en fonction de la composition et de l'orientation cristallographique. Les échantillons utilisés sont des monocristaux élaborés en couches minces et des polycristaux massifs. Les mesures ont été effectuées par spectroscopie de perte d'énergie des électrons (EELS) et par l'ellipsométrie V-UV. Les propriétés diélectriques très différentes en fonction de l'orientation du cristal ont été mises en évidence et ont donc confirmé l'anisotropie suggérée par la théorie. L'étude d'autres composés en couches minces tel que Ti2GeC, Ti2SnC dont la synthèse a été réalisée nous a permis d'étudier l'influence des éléments A sur les propriétés diélectriques et optiques de ces matériaux. Un modèle phénoménologique semi-classique de Drude-Lorentz a été utilisé pour reproduire la fonction Ɛ. Après ajustement de ce modèle aux mesures expérimentales, il a été possible d'extraire la densité electronique et d'estimer un temps de relaxation des électrons libres. Les résultats sont en bon accord avec les valeurs publiées et nous permettent de confirmer que la conductivité statique présente une forte anisotropie dans Ti2A1C et Ti2A1N. Enfin, une approche ab initio a été mise en œuvre afin de modéliser les constantes diélectriques complexes. Ces calculs basés sur la théorie de la fonctionnelle de la densité dépendant du temps (TDDFT) reproduisent l'anisotropie de la réponse diélectrique et montrent qu'elle est intimement liée aux champs locaux.

  • Titre traduit

    Dielectric properties of MAX phases studied by electron energy loss spectroscopy


  • Résumé

    The MAX phases are ternary carbides and nitrides which exhibit remarkable properties half way between metals end ceramics. In this work, we have measured the complex dielectric constant Ɛ(ω) as a function of the composition of the sample. The samples are thin films of single crystal grown by magnetron sputtering and bulk polycristals processed by hot isostatic pressure. The measurements have been performed by electron energy loss spectroscopy (EELS) in the infrated - soft x-ray range and by V-UV ellipsometry in the infrated-ultraviolet range (1. 6 to 5. 5 eV). The dielctric properties of the Ti2A1C and Ti2A1N samples are remarkably different with the crystallographic orientation. In particular, a shift of the energy position of the plasmon of Ti1A1C with respect to the orientation of the crystal is observed. The dielectric constants of thin films of Ti2GeC, Ti2SnC and V2GeC have also been determined. A empirical semi-classical Drude-Lorentz model is fitted to the experimental spectra enabled us to extract the microscopic parameters such as the relaxation times and the electron density and the lifetime of free electrons. In addition, we show that the DC conductivity is indeed anisotropic in these compounds, a fact which has not been possible to address so far on macroscopic measurements. The dielectric function has been modelled in the framework of the time dependant density functional theory. Our calculations showed that the various dielctric functions in Ti2A1C are clearly influenced by strong local effect created by the presence of the d band in this material.

Autre version

Cette thèse a donné lieu à une publication en 2012 par [CCSD] [diffusion/distribution] à Villeurbanne

Étude des propriétés diélectriques des phases Mn+1AXn par spectroscopie de pertes d'énergies des électrons

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Informations

  • Détails : 1 vol. (191 p.)
  • Annexes : Bibliogr. p. 185-191

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  • Bibliothèque : Université Paris-Sud (Orsay, Essonne). Service Commun de la Documentation. Section Sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 0g ORSAY(2009)349
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