Effets d'irradiation dans des oxydes d'intérêt nucléaire : zircone cubique et pyrochlores

par Sandra Moll

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Lionel Thomé.

Soutenue en 2009

à Paris 11 , en partenariat avec Université de Paris-Sud. Faculté des Sciences d'Orsay (Essonne) (autre partenaire) .


  • Résumé

    La zircone cubique (ZrO ₂-c) et les pyrochlores de composition Gd2(Ti₁-x Zrx)₂O₇ (avec O≤x≤1) sont des oxydes présentant un intérêt potentiel dans la gestion des déchets nucléaires. Tester leur résistance à l’endommagement radiatif agressif est l’objet principal de ce travail de thèse. Les deux matériaux ont été soumis à des irradiations avec des ions de basse (quelques McV) et de haute (quelques centaines de MeV) énergie afin de découpler les effets dus aux collisions nucléaires électroniques. Les modifications micro et macro structurales induites par l’irradiation ont été étudiées à l’aide de trois techniques d’analyse complémentaires : la Spectrométrie de Rétrodiffusion Rutherford (RBS), la Diffraction des Rayons X (DRX) et la Microscopie Electronique en Transmission (MET). D’une manière générale, sous irradiation, la zircone cubique présente une structure stable tandis que les pyrochlores subissent des transistions de phase dépendant de leur composition. Dans ZrO₂-c, à basse énergie, trois étapes d’endommagement sont observées, les cascades de collisions induisent la formation de boucles de dislocation qui ,à haute fluence, s’agrègent sous forme de longues dislocations. A haute énergie, l’endommagement se produit en une seule étape. Les excitations électroniques induisent la formation de traces le long desquelles des dislocations sont créées. Des transitions de phase sont observées dans le système Gd₂(Ti₁-xZrx) ₂ O₇ qui sont indépendantes de la gamme d’énergie des ions. L’irradiation induit l’amorphisation de Gd₂Ti₂O₇ et Gd₂TiZrO₇ et la transformation de Gd₂Zr₂O₇ de la structure pyrochlore vers la structure fluorine.

  • Titre traduit

    Radiation effects in nuclear ceramic oxides : cubic zirconia and pyrochlores


  • Résumé

    Cubic (ZrO ₂-c) and pyrochlores with the Gd2(Ti₁-x Zrx)₂O₇ composition (O≤x≤1)are promising ceramic oxides for the immobilisation and /or transmutation of nuclear wastes. The aim of this thesis work is to test their radiation resistance in a harsh radiative enviromment. Both materials were irradiated with low (a few MeV) and high (hundred MeV) energy ions in order to study the damage resulting from ballistic collisions and electronic excitations. The radiations induced modifications were analyzed by combining several advanced techniques : Rutherford Backscattering Spectrometry (RBS/C), X ray Diffraction (XRD) and Transmission Electron Microscopy (TEM). It was found that cubic zirconia is particularly resistant against irradiation whereas phase transformations were observed in pyrochlores depending on their composition. In ZrO₂-c, the damage accumulation follows a three-step process : dislocation loops overlap to form a network of long dislocations acting as defect sinks. At high energy, the damage cumulates in a one step process and occurs through the creation and the overlapping of ion tracks; dislocations are formed along the ion trajectories. Phase transformations are observed in the Gd₂(Ti₁-xZrx) ₂ O₇ system independently of the ion energy : Gd₂Ti₂O₇ and Gd₂TiZrO₇ are amorphized, whereas Gd₂Zr₂O₇ is transformed in a defective fluorite-type structure.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (203 p.)
  • Annexes : Bibliogr. p. 193-203

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  • Bibliothèque : Université Paris-Sud (Orsay, Essonne). Service Commun de la Documentation. Section Sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 0g ORSAY(2009)266
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