Etude des mécanismes et des cinétiques de corrosion aqueuse de l’alliage d’aluminium AlFeNi utilisé comme gainage du combustible nucléaire de réacteurs expérimentaux

par Matthieu Wintergerst

Thèse de doctorat en Chimie. Radiochimie

Sous la direction de Nicolas Dacheux et de Bénédicte Kapusta.


  • Résumé

    Pour le réacteur nucléaire expérimental Jules Horowitz, l'alliage d'aluminium AlFeNi sera utilisé pour le gainage du combustible nucléaire. Cet alliage (Al–1%Fe–1%Ni–1%Mg) a été développé pour sa bonne résistance à la corrosion aqueuse à haute température. Pourtant à ce jour peu d'études ont porté sur les processus de dégradation en milieu aqueux et sur les effets de l'irradiation sur cet alliage. Or la conception du réacteur nécessite une meilleure compréhension des mécanismes de corrosion. Des expériences de corrosion ont donc été menées en autoclaves à 70°C, 165°C et 250°C sur des tôles en AlFeNi, représentatives du gainage combustible. Différentes techniques ont été utilisées pour caractériser le produit de corrosion : MEB, MET, MASE, DRX, spectroscopie Raman. Les observations associées montrent une structure duplex : une couche dense et amorphe près du métal et une couche cristalline et poreuse au contact de l'eau. Leurs compositions chimiques sont différentes et dépendent des éléments solubilisés dans l’eau. Complétées par des expériences de marquage, ces analyses ont démontré que cette structure résulte d'un mécanisme de croissance mixte des couches d'oxyde avec des diffusions cationique et anionique cinétiquement couplées. Des quantifications des vitesses de relâchement en solution, des épaisseurs d'oxyde et de corrosion de l'alliage ont permis de proposer un mécanisme de dégradation de l'alliage AlFeNi associant diffusion cationique et processus de dissolution/précipitation en solution. Une comparaison avec des couches d'oxydes formées en réacteur sur des plaques combustibles a mis en évidence l'importance du régime hydraulique sur les processus de dégradation de l'alliage, l'irradiation semblant être un paramètre de second ordre.

  • Titre traduit

    Study of the aqueous corrosion mechanisms and kinetics of the AlFeNi aluminium based alloy used for the fuel cladding in the Jules Horowitz research reactor


  • Résumé

    For the Jules Horowitz new material-testing reactor (JHR), an aluminium base alloy, called AlFeNi, will be used for the cladding of the fuel plates. This alloy (Al – 1% Fe – 1% Ni – 1 % Mg) which is already used as fuel cladding, was developed for its good corrosion resistance in water at high temperatures. However, few studies dealing with the alteration process in water and the relationships with irradiation effects have been performed on this alloy. The conception of the JHR fuel requires a better knowledge of the corrosion mechanisms. Corrosion tests were performed in autoclaves at 70°C, 165°C and 250°C on AlFeNi plates representative of the fuel cladding. Several techniques were used to characterize the corrosion scale: SEM, TEM, EPMA, XRD, Raman spectroscopy. Our observations show that the corrosion scale is made of two main layers: a dense amorphous scale close to the metal and a porous crystalline scale in contact with the water. More than the morphology, the chemical compositions of both layers are different. This duplex structure results from a mixed growth mechanism: an anionic growth to develop the inner oxide and a cationic diffusion followed by a dissolution-precipitation process to form the outer one. Dynamic experiments at 70°C and corrosion kinetics measurements have demonstrated that the oxide growth process is controlled by a diffusion step associated to a dissolution/precipitation process. A corrosion mechanim of the AlFeNi alloy in aqueous media has been proposed. Then post-irradiation exams performed on irradiated fuel plates were used to investigate the effects of the irradiation on the corrosion behaviour in the reactor core.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (400 p.)
  • Annexes : Bibliogr. p. 387-400.

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  • Bibliothèque : Université Paris-Sud (Orsay, Essonne). Service Commun de la Documentation. Section Sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 0g ORSAY(2009)81
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