Etude de mécanismes cinétiques et des propriétés explosives des systèmes hydrogène-protoxyde d'azote et silane-protoxyde d'azote : application à la sécurité industrielle

par Rémy Mével

Thèse de doctorat en Chimie. Cinétique chimique

Sous la direction de Gabrielle Dupré.

Le président du jury était Claude-Etienne Paillard.

Le jury était composé de Gabrielle Dupré, Claude-Etienne Paillard, Jean François Pauwels, Henri-Noël Presles, Nabiha Djebaili -Chaumeix, Daniel Desbordes, Paul Roth, Dmitri Davidenko.

Les rapporteurs étaient Jean François Pauwels, Henri-Noël Presles.


  • Résumé

    La présente étude s’inscrit dans le cadre d’une évaluation des risques liés d’une part au stockage des déchets nucléaires et d’autre part à la production des semi-conducteurs. L’ojectif est d’obtenir des paramètres fondamentaux sur les propriétés explosives des mélanges hydrogène-protoxyde d’azote et silane-protoxyde d’azote. Pour le système hydrogène-protoxyde d’azote, les temps caractéristiques de réaction derrière une onde de choc réfléchie, les vitesses fondamentales de flamme et les largeurs des cellules de détonation ont été mesurées expérimentalement sur une large gamme de composition et de condition. Un mécanisme cinétique détaillé a été développé et validé sur les données de la présente étude et de la littérature. Des mécanismes cinétiques réduits ont été obtenus par une méthode de réduction automatique et inclus dans un code de simulation numérique bi-dimensionnelle d’onde de détonation. Pour le système silane-protoxyde d’azote, l’évolution temporelle des atomes d’oxygène derrière une onde de choc réfléchie et les vitesses fondamentales de flammes ont été étudiées expérimentalement. Une étude préliminaire d’analyse des produits solides de combustion formés en bombe sphérique a également été réalisée. Un mécanisme cinétique réduit de la littérature a été modifié afin de reproduire les profils des atomes d’oxygène.

  • Titre traduit

    Study of kinetic mechanisms and explosives properties of the hydrogen-nitrous oxide and silane-nitrous oxide systems : application to the industrial safety


  • Résumé

    The present study is part of a risk assessment related, on one hand, to the storage of nuclear wastes, and on the other hand, to the production of semi-conductors. The aim is to obtain fondamental parameters on the explosive properties of hydrogen-nitrous oxide and silane-nitrous oxide mixtures. For the hydrogen-nitrous oxide system, caracteristic times of reaction behind reflected shock waves, laminar flame speeds and detonation cell widths were measured experimentally over a wide range of composition and condition. A detailed kinetic mechanism has been developed and validated against the data of the present study and of literature. Reduced kinetic mechanisms have been obtained using an automatic method of reduction and included in a two-dimensional numerical simulation code of detonation wave. For the silane-nitrous oxide system, the time profiles of oxygen atoms behind reflected shock waves and laminar flame speeds were studied experimentally. A preliminary analytical study of solid combustion products formed in a spherical bomb was also performed. A reduced kinetic mechanism of the literature was modified to reproduce the profiles of oxygen atoms.


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