Développement de membranes céramiques multifonctionnelles à porosité hiérarchique pour le traitement et la séparation de gaz

par Christelle Yacou

Thèse de doctorat en Chimie des matériaux

Sous la direction de André Ayral et de Anne Julbe.

Soutenue en 2009

à Montpellier 2 .


  • Résumé

    Cette étude porte sur le développement d'une nouvelle architecture de membrane céramique multifonctionnelle à porosité hiérarchique, pour le traitement ou la séparation de gaz, à basse ou haute température, avec des applications potentielles dans l'environnement et l'énergie. La porosité hiérarchique permet d'accéder à une simplification de la structure conventionnelle des membranes céramiques conduisant ainsi à une réduction du nombre d'étapes de fabrication. Les couches séparatives ayant une perméabilité accrue, peuvent être plus épaisses ce qui permet de limiter l'effet d'éventuels défauts de surface. L'insertion contrôlée d'une phase solide catalytiquement active, comme des nanoparticules (NPs) de métaux nobles, peut apporter la multifonctionnalité recherchée pour la membrane. Une voie de synthèse sol-gel a été mise au point, associant une approche porogène multi-échelle et la formation de NPs métalliques par réduction polyol assistée par micro-ondes. Elle a permis la préparation de matériaux membranaires à matrice de SiO2 ou SiO2-TiO2, avec des macropores et mésopores isolés, une microporosité interconnectée et contenant des NPs de Pt ou de Rh. Les matériaux obtenus ont été caractérisés sur les plans structural et textural, par spectroscopie et diffraction de RX, microscopie électronique à transmission et adsorption-désorption d'azote. Des mesures mécaniques par nanoindentation ont permis d' étudier la contribution des différents types de porosité. Les membranes ont été caractérisées en perméation et séparation de gaz. Les propriétés catalytiques ont été évaluées avec deux réactions modèles, l'oxydation du propène et le reformage du propane à la vapeur

  • Titre traduit

    Development of multifunctional ceramic membranes with a hierarchical porosity for gas treatment and gas separation applications


  • Résumé

    This study deals with the development of a new design of multifunctional ceramic membranes with a hierarchical porosity for gas and vapour treatment or separation at low or high temperature and potential applications in the energy and environment sectors. The hierarchical porosity enables a simplification of the preparation process compared to that of conventional asymmetric ceramic membranes, by decreasing the number of required intermediate layers. Such separative layers with additional unconnected porosity and higher permeability can be thicker, thus limiting the impact of possible surface defects. Finally, incorporation and controlled location of an active solid phase, such as metal noble nanoparticles (NPs), can provide the membrane multifunctionality. An innovative sol-gel route has been developed, involving a multi-scale porogen approach combining the formation of the NPs by a microwave-assisted polyol reduction process. SiO2 or SiO2-TiO2 based membrane materials were successfully prepared exhibiting isolated macropores, mesopores, an interconnected microporosity and containing highly-dispersed Pt or Rh NPs. Structural and textural investigations were performed using X-ray spectroscopy and scattering techniques, transmission electron microscopy, and adsorption-desorption of nitrogen. Nanoindentation measurements were also carried out in order to estimate the contribution of the different types of porosity to the mechanical behaviour of the hierarchical layers. The membrane performances were studied by permeation and gas separation measurements. The catalytic properties were evaluated using two model reactions, propene oxidation and propane steam reforming

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Informations

  • Détails : 1 vol. (202 p.)
  • Annexes : Bibliographie en fin de chapitre. Annexes

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  • Bibliothèque : Bibliothèque interuniversitaire. Section Sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TS 2009.MON-106
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