Transfert de l'iode dans l'argilite de Tournemire

par Charles Wittebroodt

Thèse de doctorat en Géosciences

Sous la direction de Philippe Gouze.

Soutenue en 2009

à Montpellier 2 .


  • Résumé

    Dans un site potentiel de stockage de déchets radioactifs en milieu géologique profond, l'iode-129 constitue un des éléments les plus pénalisants en terme de sûreté, du fait de sa longue durée de vie et de sa faible affinité vis-à-vis de l'encaissant argileux. L'objectif de ce travail est donc d'étudier le transfert de l'iode à travers l'argilite de Tournemire (Aveyron, France), et ce, afin d'approfondir la connaissance de son comportement diffusif à travers une matrice argileuse indurée. Un programme d'étude, basé sur le croisement de plusieurs méthodes expérimentales (expériences en réacteurs fermés, de diffusion radiale et de through diffusion), a été appliqué pour trois traceurs différents : les iodures, les bromures et l'eau tritiée. Dans un premier temps, la comparaison des paramètres de diffusion de l'eau tritiée, avec ceux relatifs aux deux traceurs anioniques, met en lumière l'existence d'un phénomène d'exclusion anionique qui va limiter l'accès des anions à une « porosité accessible » inférieure à la porosité totale de la roche. Dans un deuxième temps, les résultats de nos expériences de rétention et de diffusion montrent qu'il existe une affinité significative entre les iodures et l'argilite de Tournemire. Cette rétention des iodures par la roche semble être à caractère irréversible, ou à cinétique de relarguage trop lent des anions au regard de la durée de nos expériences. D'autre part, l'intensité de cette rétention apparaît être fonction de différents paramètres expérimentaux comme les teneurs initiales en iodure ou la force ionique de la solution synthétique utilisée au cours de nos études


  • Résumé

    In the framework of an underground radioactive waste disposal, 129I constitutes for the argillaceous media one of the most penalizing elements owing to its very long life and its very low affinity. The objective of this work is to characterize the iodide transfer through the Tournemire argillite (Aveyron, France), in order to study thoroughly the iodide diffusive behaviour through an argillaceous matrix. An experimental methodology, which was based on a multi experimental method approach (batch, radial diffusion and through diffusion experiments), was applied for three different tracers: iodide, bromide, HTO. In the first part of this work, we show that the comparison between the HTO diffusion parameters and the anionic species highlights the existence of an anionic exclusion phenomenon which restricts the access of the anionic species to an accessible porosity inferior to the total rock porosity. In the second part of this work, we demonstrate that our retention and diffusion experiments indicate the existence of a significant affinity between iodide and the Tournemire argillite. The iodide retention appears to be irreversible, or with a kinetically very slow desorption within the duration of our experiments. Moreover, this retention intensity seems to be dependent on different experimental parameters such as the initial concentration of iodide or the ionic strength of the synthetic pore-water solution

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  • Détails : 1 vol. (108-XX p.)
  • Annexes : Bibliogr. p. 103-108. Annexes

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