Mobilité moléculaire aux interfaces de systèmes nanostructurés

par Erisela Nikaj

Thèse de doctorat en Chimie des matériaux

Sous la direction de Isabelle Royaud et de Gérard Seytre.

Soutenue le 08-12-2009

à Lyon 1 , dans le cadre de École Doctorale des Matériaux (Lyon) , en partenariat avec IMP - Ingénierie des Matériaux Polymères UMR 5223 ( Rhône-Alpes) (équipe de recherche) .

Le président du jury était Laurent David.

Le jury était composé de Anne Jonquières.

Les rapporteurs étaient Yves Grohens, Andreas Schönhals.


  • Résumé

    Ce travail a consisté en l’étude par Spectroscopie Diélectrique de la mobilité moléculaire dans trois systèmes nanostructurés et confinés à base de polymère. La dynamique moléculaire des films de copolymères greffés à base d’Acétate de Cellulose (chaîne principale, peu mobile) et de poly(méthyl (diéthylène glycol) méthacrylate) (chaîne greffée, très mobile) a été analysée. Nous avons dans ce cas, observé une augmentation de la mobilité de la chaîne principale et une réduction de la mobilité des greffons. Ensuite nous avons mis en évidence les effets de confinement induits par la phase cristalline sur la phase amorphe des films de Poly(éthylène naphtalène - 2,6 - dicarboxylate) (PEN) cristallisés à différents temps et températures de cristallisation, en fonction de la morphologie des matériaux. Une forte influence de la température de cristallisation sur la dynamique moléculaire du PEN a pu être observée : la mobilité des chaînes dans le cas des échantillons cristallisés aux hautes températures de cristallisation s’est révélée être plus élevée que celle des échantillons cristallisés aux basses températures. Le troisième système choisi consiste en des nanocomposites à base de Polyamide 6 (PA6) et de Montmorillonite (MMT) ont été les derniers matériaux étudiés. Aucune influence significative des feuillets de MMT sur la mobilité des chaînes de PA6 n’a été observée dans ces systèmes. Cependant, les deux relaxations interfaciales observées sont très sensibles au taux de charge.

  • Titre traduit

    Molecular mobility at the interfaces of nanostructured systems


  • Résumé

    The aim of this work was to study the molecular dynamics in several polymeric nanostructured and confined systems. Thus, by means of Dielectric Spectroscopy, the molecular mobility of cellulose acetate (rigid chain) grafted poly(methyl (diethylène glycol) methacrylate) (very mobile chains) copolymers were studied. In this case, an increase of the mobility of the main chain and a reduction of the mobility of the grafted moieties have been observed. The confinement effects induced by the presence of the crystalline lamellae on the mobility of the chains belonging to the amorphous region, was also studied as a function of the morphology, in the case of the amorphous films of Poly(ethylene naphtalene - 2,6 - dicarboxylate) (PEN) which were crystallized at different crystallization temperatures during different crystallization times. A strong influence of the crystallization temperature on the molecular dynamics of PEN has been evidenced: in the case of the samples crystallized at high temperatures, the mobility of the chains was higher than in the case of the samples crystallized at low temperatures. Finally, the confinement effects induced by the Montmorillonite (MMT) platelets on the Polyamide 6 (PA6) matrix were studied in the PA6/MMT nanocomposites. No significant influence of the filler on the molecular mobility of the PA6 chains was observed. Nevertheless, as expected, the two interfacial relaxations were very sensitive to the filler content.

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