High sensitivity detection of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons desorbed from soot particles using Laser Desorption/Laser Ionisation/Time-Of-Flight Mass Spectrometry : an approach for studying the soot growth process in flames

par Alessandro Faccinetto

Thèse de doctorat en Sciences of Matter, Radiation and Environment

Sous la direction de Pascale Desgroux et de Michael Ziskind.

Soutenue le 14-12-2009

à Lille 1 .

  • Titre traduit

    Détection ultra-sensible d'hydrocarbures aromatiques polycycliques adsorbés à la surface des suies par désorption laser/ionisation laser/spectrométrie de masse à temps de vol : une approche pour étudier les processus de croissance des suies dans les flammes


  • Résumé

    Présent dès les premiers instants de la combustion, les Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques (HAP) jouent un rôle prépondérant dans la formation des suies avant d’être adsorbés par les particules ainsi formées. Les HAP influencent ainsi la quantité, la composition et la morphologie des suies émises pendant la combustion. L'étude de l'évolution de la phase adsorbée de ces particules au sein de la flamme doit permettre de mieux comprendre leur mécanisme de formation ainsi que leur impact sur la santé et l’environnement. Une expérience originale dédiée à une telle étude et basée sur le couplage des techniques de Désorption Laser, Ionisation Laser et Spectrométrie de Masse a été développée pendant cette thèse. Des suies collectées dans des flammes sont irradiées par un laser à 532 nm permettant ainsi la libération des HAP adsorbés. Les HAP sont ionisés par un deuxième laser à 266 nm avant d'être finalement analysés dans un spectromètre de masse à temps de vol. L’interprétation des spectres ainsi obtenus a fait l’objet d’une analyse très approfondie afin de caractériser les étapes de désorption et d’ionisation. Les analyses, réalisées dans différents types de flammes permettent d’identifier les HAP présents à la surface des suies à différents stades de leur formation, l’étendue des spectres variant fortement dans la zone de nucléation des suies. Afin de distinguer les HAP gazeux de ceux adsorbés, une nouvelle méthode de collecte basée sur le dépôt des suies et des HAP gazeux sur des substrats différents a été développée. Par ce biais, l’implication de réactions hétérogènes entre les HAP gazeux et les suies dans la croissance de ces dernières a pu être mise en évidence.


  • Résumé

    Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAH) are important precursors of carbonaceous soot particles, thus influence the quantity and morphology of particulate emission of combustion processes. Furthermore the PAH adsorbed on the surface of the soot particles contribute to the carcinogenicity of the particles, so there is scientific interest in characterising and quantifying those species to provide key information on the mechanism of soot formation and to understand their impact on environment and human health. An original setup based on the coupling of Laser Desorption, Laser Ionisation and Time-Of-Flight Mass Spectrometry techniques has been dedicated to the analysis of PAH desorbed from soot. Briefly, soot is sampled from flames using an extractive vacuum probe and deposed on porous filters. The samples are irradiated with a 532 nm laser beam to promote the desorption of neutral molecules. The ejecta are then ionised with a 266 nm laser beam, and the positive ions produced this way are mass analysed in a TOF-MS. The complete characterisation of the desorption and ionisation process has been the first goal of this work. The acquired expertise allowed investigations on different flames in which the PAH have been identified and studied at different level of their formation. Particularly, relevant differences in the mass spectra have been detected in the soot inception region. A new method based on the deposition of soot on different substrates is proposed in order to distinguish the PAH belonging to the gas-phase during the sampling from those adsorbed on soot particles, hence the role of the heterogeneous reactions between gaseous PAH and soot particles has been highlighted.


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