Étude des paramètres principaux gouvernant les propriétés de conduction dans les apatites, électrolytes pour piles SOFC

par Stéphanie Guillot

Thèse de doctorat en Molécules et matière condensée

Sous la direction de Rose-Noëlle Vannier et de Pascal Roussel.

Soutenue le 29-09-2009

à Lille 1 .


  • Résumé

    Cette thèse a pour objet l’élaboration et la caractérisation d’oxyapatite silicatées de lanthane, matériaux potentiellement utilisables comme électrolyte pour piles à combustible à oxyde solide. Des poudres et céramiques denses d’apatite de stœchiométries en oxygène et de compositions (substitutions) différentes ont été élaborées par réaction à l’état solide à haute température. Il ressort que quelque soit la composition, le paramètre principal qui gouverne les propriétés de conduction est la stœchiométrie en oxygène. La conductivité atteint 1,7 x 10-2 S.cm-1 à 700°C pour la composition La10Si5,5Mg0,5O26,5. La combinaison d’analyses spectroscopiques (Diffusion Raman, Résonance Magnétique Nucléaire) et de diffraction des neutrons a permis de définir un mécanisme de conduction des ions oxydes dans la structure. L’existence d’un site interstitiel localisé dans les canaux de la structure apatite en (-0,01, 0,04, 0,06) est confirmée. Un chemin de diffusion des ions oxyde de type « lacune sur le site 2a – atome interstitiel » est proposé le long de l’axe c. Ce mécanisme semble facilité par le déplacement des tétraèdres situés à la périphérie du canal.

  • Titre traduit

    Study of the principal parameters governing the conduction properties in the apatites, electrolytes for SOFC


  • Résumé

    This work is devoted to the elaboration and the characterisation of apatite type lanthanum silicates as new electrolyte for SOFC fuel cells. Apatite powders and dense ceramics with different oxygen stoichiometries and compositions (substitutions) were prepared by high temperature solid state reaction. Whatever the composition, we can conclude that the key parameter which governs the conduction properties is the oxygen stoichiometry. The conductivity reaches 1.7 x 10-2 S.cm-1 at 700°C for the La10Si5,5Mg0,5O26,5 composition. By combining Raman spectroscopy, NMR and neutron diffraction, an oxide ion conduction mechanism was deduced. The existence of an interstitial site located at (-0.01, 0.04, 0.06) was confirmed. This allows to proposed a realistic oxygen diffusion pathway through this interstitial site along the c axis. Moreover, this mechanism seems to be facilitated by the displacement of tetrahedral located at the periphery of the oxide channels.


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Informations

  • Détails : 1 vol.(212 p.)
  • Annexes : Bibliogr. p. 165-173, 211-212. 153 réf.

Où se trouve cette thèse ?

  • Bibliothèque : Université des sciences et technologies de Lille (Villeneuve d'Ascq, Nord). Service commun de la documentation.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 50376-2009-101
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