Le spectre d'absorption du dioxyde de carbone dans le proche infrarouge (1. 4-1. 7 micro) : Cavity Ring Down Spectroscopy, modélisation globale et bases de données

par Boris Perevalov

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Alain Campargue.

Soutenue en 2009

à l'Université Joseph Fourier (Grenoble) .


  • Résumé

    Les spectres d'échantillons naturel et enrichi en BC du dioxyde de carbone ont été enregistrés entre 5851 et 7045 cm-l par CW-Cavity Ring Down Spectroscopy à très haute senisbilité. Environ 8000 transitions appartenant à huit isotopologues de CO2 e2C1602, 13CI602, l60l2C180, l60l2C170, l6013CI80, l6013C170, l3C1802, 17013CI80) ont été mesurées avec une précision estimée de 1 x 10-3 cm-l. Les paramètres spectroscopiques ont été obtenus pour un total de 238 bandes, la plupart nouvellement observées. Un certain nombre de résonances ont été observées et identifiées. Les données expérimentales disponibles dans la littérature et celles obtenues au cours de cette thèse ont été utilisées pour améliorer les paramètres du modèle effectif qui reproduit les positions avec un accord proche de leurs incertitudes expérimentales. Les intensités de 2039 et 952 raies ont été mesurées pour 13C1602 et l2C1602' Dans le cas de l2Cl602 la plupart des intensités mesurées appartiennent aux bandes perpendiculaires et "interdites". Ces données expérimentales, combinées à des données publiées, ont été utilisées pour améliorer les param~tres du moment dipolaire effectif de ces deux isotopologues. L'ensemble de ces paramètres reproduit les intensités mesurées aux incertitudes expérimentales près. Quatre cas de résonance interpolyade ont été observés pour la première fois dans le cas de CO2. Cette thèse apporte une contribution importante aux bases de données spectroscopiques du dioxyde de carbone: CDSD et HITRAN. Les résultats obtenus ont été intégrés dans la base de données HITRAN qui fait référence pour la physique de l'atmosphère.


  • Résumé

    The CW-CRDS spectra of naturaI and 13C-enriched carbon dioxide in the 5851-7045 cm-I region were analyzed inc1uding the previously investigated 6130-6750 cm-l region which was re-examined in order to reduce the fraction ofunassigned lines. About 8000 line positions belonging to 8 CO2 isotopologues e2C1602, 13CI602' l6012CI80, l6012C170, l6013CI80, l6013C170, 13CI802, l7013CI80) were newly measured with estimated accuracy of 1 X 10-3 cm-l. Only about 5% of lines remained unassigned. The rovibrational parameters were retrieved for a total of 238 bands belonging to eight CO2 isotopologues. A number of resonance intersections were observed and identified. The newly observed line positions were added to the input datasets in order to refme the effective Hamiltonian parameters for six CO2 isotopologues. The fitted sets of effective Hamiltonian parameters reproduce the line positions close to their experimental uncertainties. The line strengths of 2039 and 952 transitions were measured for 13C1602 and l2Cl602 isotopologues in the 1. 6 J. 1m region. Ln the case of l2Cl602 isotopologue the most part of the measured intensities belong to weak perpendicular and "forbidden" bands. The present results were gathered with the selected intensity data reported in the literature in order to refme the effective dipole moment parameters. The fitted sets of effective dipole moment parameters reproduce the experimentalline within their uncertainties. Four occurrences of interpolyad resonance interaction were evidenced for the first time in the case of carbon dioxide. The present work makes an important contribution in the development of the CDSD and HITRAN databases for CO2.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (161 p.)
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. 89 réf.

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  • Bibliothèque : Service interétablissements de Documentation (Saint-Martin d'Hères, Isère). Bibliothèque universitaire de Sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TS09/GRE1/0028/D
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  • Cote : TS09/GRE1/0028
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