Mécanismes et modélisation mécanique de la déformation, de l'endommagement et de la rupture du PolyAmide 11 pur et renforcé choc

par Guillaume Boisot

Thèse de doctorat en Sciences et génie des matériaux

Sous la direction de Lucien Laiarinandrasana.

Soutenue en 2009

à Paris, ENMP .


  • Résumé

    ARKEMA s'intéresse à la conception de matériaux thermoplastiques renforcés au choc en incorporant des particules dans le polymère pur au moment de la mise en forme et à l'effet du vieillissement hydrolitique sur ces mêmes matériaux. L'ajout d'une seconde phase de type élastomère est une technique souvent utilisée dans le but d'améliorer la résilience d'un polymère, celle-ci étant testée par essais Charpy. La présence de particules modifie les mécanismes d'endommagement par germination, croissance et coalescence de cavités soit en coeur des particules de renfort, soit à l'interface matrice-particule. La matrice des polymères renforcés de l'étude consiste en du PolyAmide 11 (PA11), un thermoplastique semi-cristallin. Ce matériau, qui possède une porosité initiale mesurée de l'ordre de 1% blanchit sous charge. Ce blanchiment est dû à une augmentation de la porosité par croissance de cavités, qui engendre une variation de volume. On s'intéresse donc aux phénomènes d'endommagement par cavitation dans les matériaux polymères, ceux-ci pouvant conduire jusqu'à la rupture finale. Dans la thèse, la compréhension des mécanismes d'endommagement est analysée aussi bien pour la matrice de PA11 neuf, pour la matrice de PA11 plastifiée et vieillie que pour deux matériaux renforcés. En effet, l'étude se focalise sur plusieurs grades de PA11 : • PA11, le matériau de base de l'étude ; • "aged P40", un polyamide 11 plastifié et vieilli ; • "aged P20 EPR", un polyamide 11 plastifié et vieilli contenant une seconde phase de particules d'EPR ; • "aged P20 XNBR" , un polyamide 11 plastifié et vieilli contenant une seconde phase de particules de XNBR. Les matériaux "Aged P40", "Aged P20 EPR" et "Aged P20 XNBR" ont donc été vieillis dans des conditions similaires pour le contexte de l'étude. Des essais sur différents types d'éprouvettes, à différentes températures et vitesses de traction ont été menés. L'observation au Microscope Electronique à Balayage (MEB) de coupes au microtome d'échantillons obtenus suite à des essais interrompus permet de quantifier la porosité et d'en évaluer sa cinétique de croissance en fonction du taux de triaxialité des contraintes. La température de transition vitreuse, Tg, du PA11 est de l'ordre de 50°C. Pour des essais à température ambiante, un auto-échauffement local du polymère pourrait engendrer un franchissement de Tg et de ce fait, modifier les mécanismes de déformation et d'endommagement du matériau. Certains essais ont donc été instrumentés par une caméra thermique afin de mesurer l'élévation de la température dans les endroits critiques. Concernant les matériaux renforcés, des mesures de densité par pycnométrie ont été entreprises afin de déterminer la variation de volume avant et après essai. Cette information est une donnée clé pour obtenir, par l'intermédiaire de la rétro-diffusion cohérente, la densité et la fraction de vide des nodules endommagés. Les lois de comportement élasto-visco-plastiques classiques ne suffisent pas à rendre compte du phénomène de croissance de cavités. Cette étude poursuit les travaux antérieurs réalisés au Centre des Matériaux qui ont montré l'intérêt de modéliser par éléments finis le comportement de différents polymères thermoplastiques via une loi de comportement issue de la mécanique des milieux poreux : le modèle de Gurson-Tvergaard-Needleman (GTN). Les coefficients de ce modèle sont identifiés à partir des courbes globales et des informations locales telles que les taux de porosité mesurés au cours des essais interrompus par analyse d'images. Les essais suivis par caméra thermique, couplés à une identification des paramètres intervenant dans le modèle de Gurson-Tvergaard-Needleman (GTN) en fonction de la température, ont permis d'effectuer des calculs thermo-mécaniques à couplage faible et par conséquent de prendre en compte l'auto-échauffement du matériau. Dès lors, il est possible d'accéder aux champs de contrainte et déformation en pointe de fissure, données indispensables pour effectuer des calculs micromécaniques dans le cas des matériaux renforcés. Le champ de contrainte ainsi obtenu est appliqué à des cellules élémentaires. Des simulations numériques à l'échelle de la micromécanique ont été effectuées pour investiguer l'influence de la taille des nodules ou de la distance interparticulaire sur la naissance et croissance d'une cavité entre deux nodules. Cette thèse montre qu'une nouvelle fois le modèle de Gurson-Tvergaard-Needleman, modèle initialement développé pour l'étude de la rupture ductile des matériaux métalliques, s'applique dans le cas d'un matériau polymère semi-cristallin. Le modèle s'avère pertinent pour décrire le comportement endommageable du matériau. Tout comme dans le PVDF, deux critères d'amorçage apparaissent : un critère en coalescence de cavités et un critère d'élongation des fibrilles. Les polymères se déformant rarement dans des conditions d'isothermie, l'auto-échauffement du matériau a été pris en compte en rendant les paramètres intervenant dans le modèle dépendant de la température ; les résultats s'avèrent intéressants et concordent bien avec ceux obtenus expérimentalement. La thèse met également en lumière la préservation de la ductilité par l'ajout d'une seconde phase de caoutchouc en dépit du vieillissement hydrolitique, dans une zone de température inférieure à la zone de température de transition vitreuse. Cependant nous montrons que, selon les caractéristiques de cette seconde phase, les mécanismes d'endommagement peuvent varier et ainsi le critère d'amorçage changer.

  • Titre traduit

    Mechanisms and mechanical modelling of deformation, damage and fracture of neat and rubber-toughened PolyAmide 11


  • Résumé

    Arkema is interested in the manufacturing of toughened thermoplastic materials by incorporating rubber particles in the matrix during the processing. The addition of a second phase of elastomeric particles is a common technique used to improve the toughness of a polymer. The presence of rubber particles induces a modification of the damage mechanisms by voids nucleation, growth and coalescence either within the rubber particles or at the interface rubber-matrix. The studied toughened polymers have a PolyAmide 11 (PA11) matrix which is a semi-crystalline thermoplastic. This material which has an initial amount of porosity of 1% whitens when loaded. Whitening is related to cavitation occuring within the material by voids growth which generates a volume change. Thus we investigate the damage by cavitation which may be transformed into craze which, in turn, may provoke the failure. The understanding of the damage mechanisms are analysed for the neat PA11, a plasticized and aged PA11 as well as two rubber toughened PA11. Indeed, the present study deals with four grades of PA11 : - the PA11, the core material; - the "aged P40", a plasticized and aged PA11; - the "aged P20 EPR", a plasticized and aged PA11 toughened with EPR; - the "aged P20 XNBR", a plasticized and aged PA11 toughened with XNBR. The materials named "aged P40", "aged P20 EPR" and "aged P20 XNBR" have been aged in similar conditions for the context of the study. Experimental investigations on various specimens, at various temperatures and crosshead displacements have been performed. The observation of microtome-cut samples, obtained by running interrupted tests, by scanning electron microscopy (SEM), enables us to quantify the amount of porosity and to highlight the growth kinetics as a function of the stress triaxiality ratio. The glass transition, Tg, of the neat PA11 is close to 50°C. Therefore during experimental investigations at room temperature, a local self-heating of the polymer may rise the temperature over Tg and thus, modify the deformation and damage mechanisms of the material. To measure the temperature rise in the critical area, an infrared camera has been used. Regarding the rubber-toughened material, density measurements by pycnometry enable to reach the volume variation of a specimen before and after the investigation. This information is a key data to get, through light backscattering experiments, the damaged particle density as well as the void fraction in the particles. Standard elasto-visco-plastic constitutive equations aren't sufficient to describe the void growth phenomenon. Previous works have shown the interest of modelling by finite elements analysis the mechanical behaviour of a couple thermoplastic polymers by continuum mechanics for porous media : the Gurson-Tvergaard-Needleman (GTN) model. The GTN coefficients are identified through global curves as well as local data such as the amounts of porosity from the interrupted test, measured by image analysis. Through the investigations with the IR camera and the identification of the GTN coefficients for various temperatures, thermo-mechanical simulations have been performed to take into account the self-heating of the material. From then on, it is possible to derive the strain and stress fields at the crack tip, which are key data to test micromechanical simulations in the case of the toughened materials. Indeed, this stress field is then applied to representative elementary cells in order to perform micromechanical simulations and thus investigate the influence of the particle size and the interparticular distance on the nucleation and void growth of a cavity localized between two rubber particles. This PhD work highlights the fact that once again, the GTN model, initially developed to study the ductile failure of metallic materials, can be used in the case of semi-cristalline polymer. The model turns out to be relevant to describe the mechanical behaviour of the PA11 as well as its damage. As the PVDF, craze initiation may occur through two criteria : at high stress triaxiality ratio, the coaslescence of voids may induce the initiation of a crack whereas at low stress triaxiality ratio, it should be explained by the reach of a critical maximum principal plastic strain. Results from the numerical simulations taking into account the self heating of the polymer seem promising and agree well with the experimental results. Regarding the rubber-toughened PA11, this work also shows that rubber toughening may preserve the ductility of the materials despite the ageing and the range of accounted temperature below the glass transition. Therefore, we highlight that depending on the second phase characteristics, damage mechanisms may change and thus the crack initiation criterion may also change as well.

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  • Détails : 1 vol. (374 p.)

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