Etude de la destruction de systèmes polyphasiques en milieu eau supercritique

par Antoine Leybros

Thèse de doctorat en Génie des procédés et physicochimie

Sous la direction de Pierrette Guichardon.

Soutenue en 2009

à Aix-Marseille 3 .

  • Titre traduit

    Destruction of polyphasic systems in supercritical water reaction media


  • Résumé

    Actuellement, aucun procédé de minéralisation des résines échangeuses d’ions usagées ne s’est imposé à l’échelle industrielle. L’oxydation hydrothermale est un procédé innovant de minéralisation des déchets organiques qui utilise les propriétés de l’eau supercritique pour obtenir un mélange propice à la destruction du composé organique. Le réacteur étudié au Laboratoire des Fluides Supercritiques et Membranes est un réacteur agité double enveloppe. La dégradation des résines a été validée avec un rendement supérieur à 99% en présence d’un co-carburant, l’isopropanol. L’influence de différents paramètres opératoires a été observée. Un mécanisme réactionnel détaillé de dégradation des résines cationiques et anioniques a été créé. Grâce aux mécanismes proposés, les étapes cinétiquement limitantes sont identifiées et un mécanisme simple a été créé et implémenté dans une simulation numérique. L’étude de profils de température expérimentaux permet de valider le modèle développé. L’écoulement turbulent réactif diphasique est représenté correctement par le modèle EDC. La vitesse de réaction serait ainsi contrôlée par le mélange des espèces.


  • Résumé

    Spent ion exchange resins (IER) are, hence, radioactive process wastes for which there is no satisfactory industrial treatment. Supercritical water oxidation offers a viable alternative treatment to destroy the organic structure of resins by using supercritical water properties. The reactor used in Supercritical Fluids and Membranes Laboratory is a double shell stirred reactor. Total Organic Carbon reduction rates higher than 99% were obtained thanks to POSCEA2 experimental set-up when using a co-fuel, isopropyl alcohol. Influence of operating parameters was studied. A detailed reactional mechanism for cationic and anionic resins is created. For the solubilization of the particles in supercritical water, a mechanism has been created with the identified rate determining species and implemented into Fluent® software through the EDC approach. Experimental temperature profiles are well represented by EDC model. Reaction rates are hence controlled by the chemical species mixing.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (253 p.)
  • Annexes : Bibliogr. p. 233-253

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  • Bibliothèque : Université d'Aix-Marseille (Marseille. Saint-Jérôme). Service commun de la documentation. Bibliothèque de sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 200069686
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