Etat de surface réel de BaTiO3 dans un contexte réactif : Une étude par la fonctionnelle de la densité

par Geoslin Rakotovelo

Thèse de doctorat en Physique et chimie des surfaces

Soutenue en 2008

à Strasbourg 1 en cotutelle avec l'Université d’Antananarivo, Madagascar .


  • Résumé

    Depuis l’avènement du transistor, beaucoup d’études ont été entamées sur les faces des cristaux, comme le titanate de baryum, BaTiO3, utilisé en électronique, en électricité et dans les mémoires des microprocesseurs. Dans notre travail nous avons utilisé ce cristal, dans sa phase cubique, la face (001), comme support dans une réaction catalytique. Cette étude a été faite pour la première fois. Nous avons fait une étude théorique en ab initio basant sur la théorie de la fonctionnelle de densité (DFT), à l’aide du code de calcul Dacapo, à partir des premiers principes. Dans l’étude de cette face (001), nous avons trouvé que la face à terminaison BaO est plus stable que celle à terminaison TiO2. Nous avons étudié aussi l’action de cette surface sur les molécules gazeuses en calculant leur énergie d’adsorption. Pour la surface à terminaison BaO, nous avons étudié les sites apicaux Ba et O, le site ponté Ba-O. Nous avons trouvé que cette surface adsorbe fortement l’atome d’oxygène O et la molécule O2. Elle adsorbe aussi les molécules H2O, CO, CO2. Cette surface casse la molécule NO et adsorbe les atomes dissociés fortement. Pour la surface à terminaison TiO2, nous avons regardé les sites apicaux Ti et O, le site ponté Ti-O et le site apical Ba de la 2ième couche. Nos calculs ont montré que cette surface adsorbe les molécules H2O, CO, CO2 et casse la molécule H2O sur le site apical Ba de la 2ième couche. Nous n’avons pas pu regarder la barrière d’activation de la dissociation de H2O sur la surface à terminaison BaO car le calcul nécessite une machine beaucoup plus performante. Du à cette première étude sur l’état de surface réel de BaTiO3 dans un contexte réactif, seul nos résultats sur les paramètres du cristal et les caractéristiques des adsorbats peuvent être comparés aux résultats expérimentaux et théoriques mais non nos résultats sur les énergies d’adsorption.

  • Titre traduit

    Real Surface quality of the barium titanate, BaTiO3, in a reactive context


  • Résumé

    Since the advent of the transistor, many studies were started on the faces of the crystals, like the barium of titanate, BaTiO3, used in electronics, electricity and in the memories of the Microprocessors In our work we used this crystal, in its cubic phase, the (001) face, like support in a catalytic reaction. This study was made for the first time. We made a theoretical study into ab initio basing on the density functional theory (DFT), using computer Dacapo code, starting from the first principles. In the study of this (001) face, we found that BaO-termination surface is more stable than that TiO2-termination surface. We also studied the action of this surface on the gas molecules by calculating their energy of adsorption. For BaO-termination surface, we studied the top sites Ba and O, the bridge site Ba-O. We found that this surface strongly adsorbs the oxygen O atom and the O2 molecule. It adsorbs also the H2O, CO, CO2 molecules. This surface breaks the molecule NO and adsorbs the dissociated atoms strongly. For TiO2-termination surface, we looked at the top sites Ti and O, the bridge site Ti-O and the hollow site Ba of the 2nd layer. Our calculations showed that this surface adsorbs the H2O, CO, CO2 molecules and breakage H2O molecule on the hollow site Ba of the 2nd layer. Our calculations showed that this surface adsorbs the H2O, CO, CO2 molecules and breakage H2O on the hollow site Ba of the 2nd layer. We could not look at the activation barrier of the H2O dissociation on BaO-termination surface because this calculation requires a machine much more powerful. With this first study on the real surface quality of BaTiO3 in a reactive context, alone our results on the parameters of the crystal and the characteristics of the adsorbates can be compared with the experimental and theoretical results but not our results on the adsorption energy.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (211 p.)
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Notes bibliogr.

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  • Disponible pour le PEB
  • Cote : Th.Strbg.Sc.2008;5692
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