Structure et cinétique de mise à l’équilibre d’une surface vicinale (1102) de saphir étudiées par microscopie à force atomique

par Thi Thu Thuy Nguyen

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Jacques Cousty.

Soutenue en 2008

à Paris 11 , en partenariat avec Université de Paris-Sud. Faculté des Sciences d'Orsay (Essonne) (autre partenaire) .


  • Résumé

    Les oxydes métalliques sont couramment mis en œuvre dans des secteurs innovants comme les nanotechnologies, la microélectronique, la catalyse hétérogène et le stockage longue durée de déchets nucléaires. Pour toutes ces applications, la présence de défauts superficiels peut affecter certaines propriétés physico-chimiques de la surface de ces oxydes. La cinétique de mise à l'équilibre de surfaces vicinales proches du plan (1-102) d’un cristal de saphir initialement rugueuses a été étudiée par microscopie à force atomique (AFM). Cette rugosité, due à la préparation de l’échantillon, se traduit par une grande densité de défauts. Lors de recuits à l’air, qui conservent la stœchiométrie superficielle, ces défauts forment des ilots bidimensionnels au voisinage des bords de marche monoatomique. L’évolution morphologique des ilots et des bords de marche est analysée après recuits à l'air à différents temps et températures. Deux régimes de cinétique sont identifiés. Le premier, associé à des recuits isochrones (une heure) pour des températures allant de 973 K à 1173 K ou à des recuits isothermes (1173 K) pour des durées allant jusqu’à 53 heures, correspond au processus de mûrissement d'Ostwald des ilots contrôlé par une diffusion anisotrope sur les terrasses avec une énergie d'activation de 1. 3 ± 0. 1 eV. Le second régime, étudié après la disparition des îlots, concerne la gamme de température supérieure (1273 K < T < 1473 K) ou à plus longue durée de recuit. Un bon accord entre les résultats expérimentaux, un modèle théorique basé sur l'équation de Langevin et des simulations numériques montre que le lissage du profil des marches est gouverné par l'émission d'atomes à partir du bord de marche. Les atomes issus de la marche diffusent sur la terrasse voisine pour se piéger sur une des marches qui la bordent. Les paramètres atomistiques, comme l’énergie d’activation, peuvent également être déduits. Cette étude statistique originale de l'évolution morphologique d'une surface hors d'équilibre démontre qu'il est possible d'accéder, à partir d’images AFM de dimensions micrométriques, au processus de transport de matières et aux paramètres atomistiques associés. Enfin, la méthodologie développée est généralisable à l'analyse non seulement des marches stables de toutes surfaces cristallines quelle qu’en soit la rugosité initiale mais elle peut être utilisée pour l'analyse du profil d'une interface quelconque.


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  • Résumé

    Metal oxides are commonly used in innovative sectors such as nanotechnology, microelectronics, heterogeneous catalysis and the long-term storage of nuclear waste. For these applications, the presence of surface defects can affect some physico-chemical properties of the surface of these oxides. By using an atomic force microscopy (AFM), the smoothening kinetics of initially out-of-equilibrium vicinal (1-102) surfaces of a sapphire crystal was studied. This roughness due to the sample preparation corresponds to a high density of surface defects. During annealing in air which keeps constant the surface stoichiometry, the surface morphology changes since these defects form two dimensional islands and monoatomic step edges whose initial profile is rough tend to smoothen. After annealing, we identified two regimes: The first regime, associated with isochronal annealing (one hour) for temperatures from 973 K to 1173 K and isothermal annealing (1173 K) for up to 53 hours, is the Ostwald ripening process of 2D islands which is controlled by anisotropic surface diffusion on terraces with an activation energy of 1. 3 ± 0. 1 eV. The second regime, studied after the disappearance of islands, the range of higher temperature (1273 K <T <1473 K) or more long-term annealing. The good agreement between the experimental results, a theoretical model based on Langevin equation and numerical simulation shows that the smoothening of the profile steps is governed by the emission of atoms from the step edges. Atoms from the step that diffuse on the adjacent terrace are trapped in one of the steps limiting this terrace. Atomistic parameters such as activation energy may also be deducted. This original statistical study of the morphological evolution of a surface out of equilibrium shows that it is possible to access from AFM images of micrometer dimensions, the process of mass transport and associated atomistic parameters. Finally, the methodology can be extended to the analysis of stable steps of all crystal surfaces whatever the initial roughness, but it can also be used to analyze the profile of any 2D interfaces.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (160 p.)
  • Annexes : Bibliogr. p. 153-160

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  • Bibliothèque : Université Paris-Sud (Orsay, Essonne). Service Commun de la Documentation. Section Sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 0g ORSAY(2008)346
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