Stratégies de contrôle laser de la dynamique moléculaire

par Catherine Lefebvre

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Osman Atabek.


  • Résumé

    Cette thèse étudie de façon phénoménologique la dynamique moléculaire en champ laser intense et plus précisément la mise en place des mécanismes de base pour stabiliser une molécule face à la dissociation. La ligne directrice dans ces travaux repose sur la dynamique des résonances Floquet en champ laser intense. Les stratégies simples et génériques proposées sont appliquées sur le modèle unidimensionnel de H2+ pour lequel des calculs de paquets d'ondes dépendants du temps ont été effectués. En partant du mécanisme de synchronisation entre les mouvements du paquet d'ondes et celles des courbes d'énergie potentielle, à l'origine établi dans le domaine spectral de l'infrarouge où l'image quasi-statique prévaut, nous proposons un scénario pour étendre son champ d'application dans le domaine spectral de l'ultraviolet-visible où c'est plutôt l'image multiphotonique qui devient justifiée. Dans la représentation Floquet, on observe alors la respiration des courbes d'énergie potentielle habillées au croisement à un photon suivant non pas les oscillations de l'onde porteuse, mais celles de l'enveloppe dont la fréquence de répétition se trouve dans l'infrarouge. Nous nous intéressons particulièrement à la dépendance de la dynamique moléculaire sur la phase de l'enveloppe et nous faisons appel à une reformulation récente de la théorie de Floquet pour cerner l'origine du rôle dynamique de la phase absolue. Par une optimisation simple des paramètres optiques, nous prenons avantage sur les différents mécanismes de base dans les images multiphotonique et quasi-statique pour stabiliser la molécule face à la dissociation par un transfert adiabatique d'un état vibrationnel initial sur un état métastable, un état de résonance. De façon encore plus efficace, ce transfert adiabatique est ensuite effectué sur une résonance à largeur nulle. Tous ces processus multiphotoniques sont par la suite appliqués dans le problème d'ionisation dissociative de H2 pour lequel on étudie la dynamique de l'ion moléculaire H2+ sous une impulsion laser femtoseconde dans le proche infrarouge, préalablement préparé à partir de la molécule mère par une impulsion attoseconde ultaviolette extrême. L'étude du caractère adiabatique ou non-adiabatique de la préparation de l'ion et de son évolution subséquente sous l'impulsion infrarouge permet de retracer à la fois une signature de la dynamique parmi les résonances Floquet et une image indirecte du paquet d'ondes vibrationnel initial. Ce type d'imagerie de la dynamique moléculaire apporte un support théorique d'interprétation à des résultats expérimentaux portant sur les spectres d'énergie cinétique des photofragments. Puis, avec l'aide de la même reformulation de la théorie de Floquet, nous démontrons l'existence d'une interférométrie de paquets d'ondes, qui sont préparés successivement par chacune des impulsions attosecondes d'un train. Ce nouveau schéma impulsion pompe attoseconde ultraviolette extrême combinée à une impulsion sonde femtoseconde infrarouge offre en principe une stratégie pour la caractérisation des trains d'impulsions attosecondes.

  • Titre traduit

    Laser control strategies of molecular dynamics


  • Résumé

    This thesis studies the phenomenology of the molecular dynamics in intense laser field and, more precisely the basic mechanisms in the stabilization of a molecule with respect to the dissociation. The main line in these works concerns the dynamics of the Floquet resonances in intense laser field. Simple and generic strategies are proposed and applied to the one-dimension model of H2+ molecular ion for which time-dependent wavepacket calculations have been performed. Starting from the synchronization mechanism between the wavepacket movements and those of the potential energy curves, originally established in the infrared spectral domain where the quasi-static picture is used, we propose a scenario to extend its application to the ultraviolet-visible spectral domain where the multiphotonic picture is valid. In the Floquet representation, we observe a breathing of the dressed potential energy curves at the one-photon crossing following, not the carrier-wave oscillations, but those of the envelope of frequency lying in the infrared. We are particularly interested in the dependance of the molecular dynamics on the phase of the envelope and we use a recent reformulation of the Floquet theory to establish the origin of the dynamical role of the absolute phase. By a simple optimization of the optical parameters, we take advantage of the different basic mechanisms in the multiphotonic and quasi-static pictures in order to stabilize the molecule with respect to the dissociation via an adiabatic transfer of an initial vibrational state onto a resonance. Even more efficiently, this transfer is done onto a zero-width resonance. All these multiphotonic processes are then applied to the problem of the dissociative ionization of H2 for which we study the dynamics of H2+ molecular ion under a femtosecond near-infrared laser pulse, previously prepared from the neutral molecule by an extreme ultraviolet attosecond pulse. The study of the adiabatic or non-adiabatic character of the preparation of the ion and its subsequent evolution under the infrared pulse allows one to retrieve a signature of the dynamics of the Floquet resonances and an indirect image of the initial vibrational wavepacket. This type of molecular dynamics imaging brings a theoretical support for interpretation of experimental results concerning the photofragment kinetic energy spectra. Finally, using the same reformulation of the Floquet theory, we demonstrate the existence of a wavepackets interferometry, the wavepackets being individually prepared successively by each attosecond pulse in a train. This new scheme of an extreme ultraviolet attosecond pump pulse combined with an infrared femtosecond probe pulse gives in principle a strategy to characterize attosecond pulse trains.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (XXI-159 p.)
  • Annexes : Bibliogr. p. 143-148

Où se trouve cette thèse ?

  • Bibliothèque : Université Paris-Sud (Orsay, Essonne). Service Commun de la Documentation. Section Sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 0g ORSAY(2008)338
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