Etude de la spéciation des actinides vis-à-vis de ligands d'intérêt pour la décorporation

par Lucie Bonin

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Gérard Cote.


  • Résumé

    L’étude de la décorporation des actinides nécessite d’obtenir des informations sur leur comportement en milieu biologique, à la fois par des expérimentations in vivo et par l’acquisition de données chimiques, telles que la spéciation de ces éléments en présence des espèces constitutives du milieu. Une partie de ce travail consiste à présenter une méthodologie cohérente permettant de déterminer la spéciation des actinides au degré d’oxydation +IV en présence d’un agent complexant, ainsi que la structure de l’espèce formée. Cette méthodologie a été appliquée à deux types de ligands : 1) un ligand constitutif du milieu plasma sanguin, l’anion citrate. Les différents complexes formés ont été mis en évidence et leur constantes de formation ont été quantifiées. Le mode de coordination du ligand a ensuite été élucidé par une étude structurale des complexes, soulignant le rôle d’une seule fonction carboxylique ainsi que celui de la fonction alcool. 2) les agents chélatants envisagés pour la décorporation. Les constantes de formation des complexes d’An(IV) avec le NTA et du DTPA ont été déterminées. Le nombre de coordination du cation métallique au sein de ces complexes ainsi que le rôle de l’atome d’azote dans la coordination ont été mis en évidence. En dernier lieu, l’étude du comportement chimique de Pu(IV) en présence de LIHOPO a été amorcée. Cet agent chélatant, plus efficace in vivo que le DTPA dans le cas particulier de la décorporation du Np, forme des complexes très stables avec le cation métallique. Une stoechiométrie 2 :3 peut être envisagée pour l’un de ces complexes.

  • Titre traduit

    Investigation of actinides speciation within the presence of ligands of interest for decorporation


  • Pas de résumé disponible.


  • Résumé

    Data about the behaviour of actinides in biological media are required in order to investigate their decorporation. Those data are obtained through in vivo experiments and the study of chemical speciation of actinides within the presence of biological constituents. A part of this work consists in the development of a method leading to the determination of the speciation of actinides at the oxidation state +IV within the presence of a complexing species, as well as its structure. The method was applied to two types of ligands : 1) a constituent of blood plasma : the citrate anion. The various complexes formed were investigated and their formation constants were quantified. The coordination mode of the ligand was then clarified through a structural study of the complexes, underlining the role of only one carboxylic site and of the alcohol function. 2) chelating agents used for decorporation. The formation constants of complexes of An(IV) with NTA and DTPA were determined. The coordination number of the metallic cation in those complexes as well as the role of the nitrogen atom were proved. Lastly, the behaviour of Pu(IV) within the presence of LIHOPO was investigated. This chelating agent, more efficient than DTPA in the case of in vivo decorporation of Np, forms very stable complexes with the metallic cation. One of those complexes can be assumed to present a stoichiometry 2 :3.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (132 p.)
  • Annexes : Bibliogr. p. 129-131

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  • Bibliothèque : Université Paris-Sud (Orsay, Essonne). Service Commun de la Documentation. Section Sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 0g ORSAY(2008)29
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