Compréhension structurale des effets d’auto-irradiation alpha dans les verres : couplage entre études spectroscopiques et modélisation atomistique

par Géraldine Bureau

Thèse de doctorat en Physicochimie des matériaux

Sous la direction de Georges Calas.

Soutenue en 2008

à Paris 6 .

  • Titre traduit

    Structural comprehension of the alpha self-irradiation in glasses : coupling between spectroscopic studies and atomic modeling


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  • Résumé

    L’étude de la tenue sous auto-irradiation alpha des verres nucléaires est un élément indispensable à la démonstration de leur comportement à long terme en situation de stockage. A cet effet, ce travail est une contribution à la compréhension de la réponse de la structure vitreuse sous l’effet des interactions nucléaires induites par les noyaux de recul. Afin d’appréhender ces modifications structurales, des études expérimentales ont été entreprises par des techniques de spectroscopies RAMAN et XANES sur des verres irradiés aux ions. Elles ont de plus été complétées par des études de modélisation par Dynamique Moléculaire. Compte tenu de la complexité chimique du verre nucléaire, l’étude de systèmes modèles simples s’est avérée nécessaire pour extraire les mécanismes d’évolutions sous auto-irradiation alpha. Il en ressort sous irradiations aux ions, une conversion partielle des atomes de bore tétracoordonnés en atomes tricoordonnés ainsi qu’une dépolymérisation du réseau silicaté. L’amplitude de ces phénomènes est dépendante de la composition chimique initiale du verre. Un modèle d’évolution de la structure vitreuse sous auto-irradiation alpha a été proposé, établi à partir d’études sur le parallèle entre les effets balistiques et de trempes thermiques. Celui-ci suppose que le passage d’un noyau de recul dans une structure vitreuse va localement déstabiliser le verre le rapprochant d’une structure à très haute température sans pour autant adopter un état d’équilibre thermodynamique. La conversion de coordinence des bore après irradiation peut alors s’expliquer du fait que l’état de coordinence 3 de ces atomes est le plus stable à haute température.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (XXI-290 p.)
  • Annexes : Bibliogr. p. 221-227. 134 réf. bibliogr.

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  • Bibliothèque : Université Pierre et Marie Curie. Bibliothèque Universitaire Pierre et Marie Curie. Section Biologie-Chimie-Physique Recherche.
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  • Cote : T Paris 6 2008 698
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