Compréhension de l’altération à long terme des colis de verre R7T7 : étude du couplage chimie transport dans un milieu fissuré

par Laure Chomat

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Stéphane Roux.

Soutenue en 2008

à Paris 6 .


  • Résumé

    La tenue à long terme d’un colis de verre de déchets nucléaires dépend fortement des réactions chimiques opérant au niveau des surfaces au contact de l’eau. Les études entreprises sur des colis de verre inactif fracturés indiquent que le réseau de fissures participe significativement à la surface réactive. Néanmoins, l’interprétation des données expérimentales disponibles, dont la complexité est liée à la méconnaissance du réseau de fissures et des conditions locales d’altération, ne permet pas d’appréhender l’ensemble des mécanismes physico-chimiques mis en jeu. Une meilleure compréhension de ces mécanismes passe par l’étude du couplage chimie transport dans des objets simples : les fissures modèles. L’altération de ces fissures dans des conditions agressives (pH>11) montre que la configuration de la fissure (horizontale ou verticale) impose le mécanisme de transport prépondérant (respectivement diffusion ou convection associée à la gravité). Ce mécanisme convectif semble négligeable à des pH plus faibles. La vitesse convective est estimée via un modèle 1D de transport réactif. Deux autres paramètres ont été étudiés : l’influence d’un gradient thermique et celle de l’interconnectivité des fissures sur l’altération. Une rétroaction forte de la vitesse convective, induite par un gradient thermique, sur la cinétique d’altération est observée au sein de la fissure. Ces travaux ont abouti à la réalisation d’une expérience intégrale d’altération d’un réseau de 163 fissures soumis à un gradient thermique. L’utilisation du code géochimique HYTEC dans le cadre cette étude révèle les bonnes potentialités du logiciel cependant le modèle cinétique d’altération reste à améliorer.

  • Titre traduit

    ˜The œunderstanding of the R7T7 glass blocks long term behavior : chemical and transport coupling in fractured media


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Informations

  • Détails : 1 vol. (207 p.)
  • Annexes : Bibliogr. p. 181-190. 149 réf. bibliogr.

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  • Bibliothèque : Université Pierre et Marie Curie. Bibliothèque Universitaire Pierre et Marie Curie. Section Biologie-Chimie-Physique Recherche.
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  • Cote : T Paris 6 2008 132
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