Modélisation du catalyseur quatre-voies

par Romain Chédotal

Thèse de doctorat en Chimie et énergétique

Sous la direction de Patrick Da Costa.

Soutenue en 2008

à Paris 6 .


  • Résumé

    Le but de cette thèse a été de modéliser le catalyseur 4-voies dont la spécificité est d’éliminer simultanément ces 4 polluants. La modélisation a pu être réalisée à partir d'une étude bibliographique et grâce à une étude expérimentale approfondie au banc gaz synthétiques. Ces essais ont particulièrement mis en avant le rôle prépondérant de NO2 dans ce système que ce soit pour le stockage des NOx ou l’élimination de suies. L’étude de la formation de NO2 a donc été un point fort de cette étude. Une meilleure conversion de NO2 favorise un meilleur stockage des NOx, avec une plus grande vitesse de stockage. Différents paramètres limitant la formation de NO2 et par là l'efficacité du catalyseur 4 voies ont ainsi pu être identifiés : la cinétique à basse température, ma thermodynamique à plus haute température mais aussi les réducteurs. Au niveau des suies, NO2 a un rôle promoteur de la réaction d’oxydation des suies. Cette réaction entre en compétition avec le stockage des NOx. Les suies influent aussi sur la cinétique d’élimination des autres polluants. Ces observations ont été autant d’éléments à prendre en compte pour élaborer le modèle de catalyseur 4-voies. Le schéma réactionnel retenu à partir de ces essais et le modèle cinétique mis au point ont permis d’obtenir des résultats de simulations concluants, en accord avec l'expérience. Les simulations des essais de montée en température ont donnés de bons résultats. Ceux de saturation du catalyseur en stockage des NOx ont été concluants à haute température. A basse température, le comportement du catalyseur est plus difficile à reproduire. La partie filtre à particules et régénération des suies reste à intégrer au modèle.

  • Titre traduit

    Modelling of the four-way catalyst


  • Résumé

    The goal of this work was to model the 4-way catalyst which specificity is to simultaneously eliminate these four pollutants. The modeling of this system could be carried out due to a bibliographical study and also thanks to a thorough experimental study on a synthetic gases bench. These tests highlighted the dominant impact of NO2 in this system not only for Nox storage but also for soot oxydation. The formation of NO2 was thus a strong point of this study. A better conversion of NO2 improves NOx storage, with also a higher storage rate. Several limiting parameters for NO2 formation could be identified: kinetics at low temperature, thermodynamics at higher temperature and also reductors. Regarding soot, NO2 has a promoting role for soot oxidation This reaction also compete with NOx storage, which results in a NOx storage rate decrease but it only slightly influences the storage capacity of the catalyst. Soot also influence the other pollutants conversion rates. The consumed oxygen and the obstruction of the catalytic sites access also slow down the conversion of CO and HC. These different observations were taken into account to elaborate the 4-ways catalyst model. The reaction mechanism and the kinetic model derived from this experimental study made it possible to obtain conclusive simulation results. Simulations of temperature programmed oxidation tests gave good results. Those of NOx storage were conclusive at high temperature. But at low temperature, the catalyst behaviour is more difficult to reproduce. The particle filter part and regeneration of soot still have to be integrated into the model.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (160 p.)
  • Annexes : Bibliogr. p. 158-160. 42 réf. bibliogr.

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  • Bibliothèque : Université Pierre et Marie Curie. Bibliothèque Universitaire Pierre et Marie Curie. Section Biologie-Chimie-Physique Recherche.
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  • Cote : T Paris 6 2008 25
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