Etude de réactions d'hydrocarbures aromatiques polycycliques adsorbés sur les suies avec les oxydants atmosphériques O3, NO2 et OH

par Mai Lan Nguyen

Thèse de doctorat en Sciences et technologie

Sous la direction de Yuri Bedjanian.

Soutenue en 2008

à Orléans .

  • Titre traduit

    Study of the reactions of polycyclic aromatic hydrocarbons adsorbed on shoot with atmospheric oxidants O3, NO2 and OH


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  • Résumé

    Au cours de ce travail, nous avons étudié, d’une part, les processus d’adsorption/désorption de HAP sur des suies formées dans une flamme plate prémélangée d'un mélange représentatif du kérosène, et d’autre part, les cinétiques de leurs réactions hétérogènes avec NO2, O3 et les radicaux OH, en liaison avec les problématiques de répartition des HAP entre phases gazeuse et particulaire et leur transformation chimique hétérogène dans l'atmosphère. Les études cinétiques ont été effectuées en réacteur à écoulement avec analyse des HAP particulaires par HPLC. La détermination des vitesses de désorption des HAP des suies en fonction de la température a permis de déterminer les énergies d’activation de désorption ainsi que les facteurs pré-exponentiels à partir de l’équation d'Arrhenius établie pour 16 HAP. Les données expérimentales obtenues ont été appliquées aux calculs de la répartition des HAP dans l’atmosphère en utilisant des modèles théoriques. Concernant les réactions hétérogènes des HAP particulaires avec l'ozone, les constantes de vitesse de premier ordre ont été mesurées pour 17 HAP à T = 255, 290 et 330 K. Pour les réactions similaires avec NO2 seules des limites supérieures des constantes de vitesse ont pu être déterminées à T = (255 - 330) K. Quant aux réactions des HAP adsorbés sur les suies avec OH, les constantes de vitesse ont été mesurées pour 15 HAP à T = 290K. Les résultats montrent que les réactions des HAP adsorbés sur les suies avec O3 et OH peuvent être des voies importantes de dégradation des HAP particulaires dans l'atmosphère.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (155 p.)
  • Annexes : Bibliogr. p. 125-140. Index

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  • Bibliothèque : Université d'Orléans. Service commun de la documentation.Section Sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TS 19-2008-44
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