Etude de l'oxydation radiolytique de l'uranium de degré d'oxydation +IV par radiolyses pulsée et stationnaire induites par divers rayonnements : hélions, électrons accélérés et gamma

par Elodie Atinault

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Massoud Fattahi-Vanani et de Mehran Mostafavi.

Soutenue en 2008

à Nantes .


  • Résumé

    Dans chaque étape du cycle du combustible nucléaire, la compréhension des effets des rayonnements alpha, gamma et bêta sur les matériaux, dont l’un des éléments essentiels est l’uranium (U), joue un rôle physico-chimique important. Ce travail consiste donc à comprendre l’effet de ces rayonnements ionisants sur UIV et en particulier, sur son oxydation radiolytique. L’élément est inséré dans une solution aqueuse acidifiée (HCl) pour stabiliser cet état d’oxydation très instable en présence de O2 et en fixant la force ionique (NaCl) pour une comparaison plus aisée des résultats. Premièrement, l’oxydation radiolytique de UIV a été observée en radiolyse stationnaire à la fois α et γ nous informant sur le bilan global de cette réaction par la mesure des rendements radiolytiques de disparition de UIV et d’apparition de UVI sous différentes atmosphères. Deuxièmement, un système pompe sonde picoseconde couplé à l’accélérateur d’électrons ELYSE a été développé pour comprendre le mécanisme d’oxydation initiée par des particules à bas T. E. L dont la rapidité est imposée par la forte concentration en capteurs. Le rendement de formation du radical hydroxyle HO• issu de la radiolyse de l’eau a donc été estimé. De cette étude, le mécanisme d’oxydation de UIV a été déduit, confirmé ensuite par des simulations. Troisièmement, un dispositif de spectroscopie transitoire couplé à un faisceau pulsé d’hélions a été élaboré dans le but de sa future adaptation et utilisation sur le cyclotron « ARRONAX ». Le but de ce travail est de préparer en amont l’arrivée de ce cyclotron afin de favoriser son installation et donc commencer ces études en radiolyse impulsionnelle alpha.

  • Titre traduit

    Study of the radiolytic oxidation of uranium IV by pulse and stationary radiolysis initiated by various ionising radiations : hellions, accelerated electrons and gamma rays


  • Résumé

    In each step of the nuclear fuel cycle, the understanding of effects of ionizing radiations (alpha, beta, gamma) on some matters of which one of elements is uranium (U), has an important physical chemistry role. This work aims to understand the effect of these ionizing radiations on UIV and in particular, on its radiolytic oxidation. This one is inserted in an acidified aqueous solution (HCl) so as to stabilize this very unstable oxidation degree in the presence of O2 and by fixing the ionic strength (NaCl) for an easier comparison of the results. Firstly, the radiolytic oxidation of UIV had been observed during α and γ stationary radiolysis which informs on the overall balance of this reaction by measuring the radiolytic yields of disappearance for UIV and appearance for UVI under different atmospheres. Secondly, a picosecond pulse probe setup connected with the electron accelerator ELYSE had been developed in order to understand the mechanism of the oxidation initiated by low L. E. T particles of which the fastness is due to the high concentration of scavengers. The formation radiolytic yield of the hydroxyl radical HO• had been estimated. From this study, the oxidation mechanism of UIV had been deduced, confirmed then by some simulations. Thirdly, a transient spectroscopy setup linked with a hellion pulse beam had been established for the future adaptation and use on the cyclotron “ARRONAX”. The aim of this work is to prepare the arrival of this cyclotron in order to facilitate its installation and then, begin quickly the study of alpha pulse radiolysis

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Informations

  • Détails : 1 vol. (186 f.)
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. f. 178-179.

Où se trouve cette thèse ?

  • Bibliothèque : Université de Nantes. Service commun de la documentation. Section Sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 2008 NANT 2121
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