Oligomérisation de l'éthylène par les complexes du fer

par Claudine Rangheard

Thèse de doctorat en Sciences. Chimie

Sous la direction de Pierre Braunstein.

Soutenue en 2008

à Lyon 1 .

mots clés

• Catalyse homogène
• Ligands (biochimie)

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Résumé

Vers la fin des années 90, les systèmes à base de fer associés à des ligands azotés de type diimines ou bis(imino)pyridines ont été décrits comme précurseurs de catalyseurs pour la polymérisation et /ou l'oligomérisation des oléfines. Ces catalyseurs présentent de nombreux avantages de par leur coût, leur facilité de préparation et de manipulation et leur impact environnemental négligeable. De plus, ils offrent la possibilité de pouvoir contrôler leur activité et leur sélectivité pour l'oligomérisation grâce à la modularité de l'architecture de leur ligand. Nous reportons ici l'étude de la réactivité des complexes bis(imino)pyridines du Fe11, activés par un aluminoxane, en oligomérisation/polymérisation de l'éthylène ainsi que la conception, la synthèse et la caractérisation de nouveaux ligands et complexes à base de fer et l'étude de leur réactivité vis-à-vis de l'éthylène. Nous exposons ainsi la synthèse de nouveaux complexes de fer associés à des ligands azotés potentiellement tridentes originaux basés sur la structure 2,4-dipyridin-2-yl-2-méthyl-1,2-dihydro-1,10-phénantroline. Nous montrons que ces précurseurs de catalyseurs, une fois oxydés et activés par le MAO, présentent des propriétés catalytiques et des sélectivités intéressantes pour l'oligomérisation de l'éthylène