Synthèse de matériaux hybrides organophosphines mésostructures et application en catalyse

par Reine Sayah

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Véronique Dufaud et de Éric Framery.

Soutenue en 2008

à Lyon 1 .


  • Résumé

    La fonctionnalisation des silices hexagonales et mésoporeuses (SBA-15 et SBA-3) a été réalisée par la formation de liaisons covalentes entre les espèces organiques et/ou organométalliques à greffer et la surface pour éviter leur lixiviation. Ceci a nécessité un changement dans la structure du ligand pour apporter des fonctions de type trialcoxysilane pouvant se condenser avec les silanols de la surface. Les précurseurs que nous avons immobilisés sont des ligands de type dicyclohéxyl diphénylphosphine et des complexes Rh-DIOP. Les matériaux hybrides ainsi obtenus ont été engagés soit dans la réaction de Suzuki-Miyaura, soit dans la réaction d’hydrogénation asymétrique. Les caractérisations effectuées à chaque étape de synthèse (DRX, RMN MAS 13C, 29Si et 31P, FT-IR, isotherme d’adsorption et de désorption d’azote, ATG et analyse élémentaire) confirment la conservation de la structure hexagonale du matériau et l’intégrité du ligand ou du complexe greffé


  • Résumé

    The fonctionnalisation of hexagonally and mesoporous silica (SBA-15 or SBA-3) has been realised due to covalently bonds between the organic and/or organometallic species for grafting, and the material surfaces to forbid their leaching. This approach requires a modification in the ligands structure in the aim to add functions as trialkoxysilane groups which can be condensed with the surface silanols. The precursors that we immobilised are: dicylohexyl diphenylphosphine ligand and Rh-DIOP complexes. The obtained hybrids materials have catalytic properties. They are engaged either in the Suzuki-Miyaura reaction or in the asymmetric hydrogenation one. The characterizations performed at each synthesis step (XRD, MAS NMR 13C, 29Si and 31P, FT-IR, adsorption-desorption of nitrogen, TGA and analysis of elements) confirm the conservation of the hexagonally and the mesoporous structure of the initial materials and certified the integrity of the grafted ligand/comlexe

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Informations

  • Détails : 1 vol. (267 p.)
  • Annexes : Références bibliogr. en bas de pages

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  • Bibliothèque : Université Claude Bernard (Villeurbanne, Rhône). Service commun de la documentation. BU Sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : T50/210/2008/111bis
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