Réduction catalytique simultanée des oxydes d'azote (N2O et NO) provenant d'effluents gazeux d'installations industrielles : application d'un procédé catalytiquee à basse température

par Jean-Philippe Dacquin

Thèse de doctorat en Molécules et matière condensée

Sous la direction de Pascal Granger et de Christophe Dujardin.

Soutenue le 12-11-2008

à Lille 1 .


  • Résumé

    Dans le cadre de la politique de réduction des gaz à effet de serre enterprise par l'ADEME, cette thèse portait sur le développement de catalyseurs pour l'élimination des oxydes d'azote provenant d'installations industrielles. L'élimination de N20 et NO doit avoir lieu à basse température et en présence de O2 et H2O. Dans ces conditions, deux traitements sont envisagés. Tout d'abord, nous avons étudié la réaction de décomposition mais les effets de O2 et H2O sont difficiles à éviter. Afin d'atténuer ces effets, la seconde réaction envisagée est la réduction catalytique. Le traitement des gaz de queue contenant des oxydes d'azote implique généralement des catalyseurs a base de métaux nobles. Dans ces conditions, l'utilisation de la perovskite peut atténuer les effets inhibiteurs et éviter le phénomène de frittage. Dans une première partie, nous avons étudié les propriétés catalytiques de la perovskite dopée au palladium pour décomposer N2O. L'association de Pd et LaCoO3 mène à une meilleure activité en comparaison à Pd supporté sur l'alumine. Ce comportement catalytique peut s'expliquer à la fois par un changement de dispersion métallique et une interaction métal/support singulière. Puis, nous avons examiné la réduction catalytique par H2 sur des catalyseurs à base de Pt supporté. Après réduction, les catalyseurs Pt/Al2O3 et Pt/LaFeO3 présentent majoritairement des nanoparticules de Pt. Alors que celles-ci sont stabilisées sous milieu réactionnel à 500°C sur la perovskite, un frittage des particules intervient sur l'alumine au regard des caractérisations spectroscopiques et microscopiques. Ces observations s'accompagnent d'un effet bénéfique sur la conversion de N20 et NO.

  • Titre traduit

    Simultaneous catalytic reduction of nitrogen oxides (N2O and NO) from exhaust gas of stationary sources : application of a low temperature catalytic process


  • Résumé

    As part of the abatement policy of greenhouse gases engaged by the ADEME, the purpose of the thesis was to develop catalysts for their application to the catalytic reduction of nitrogen oxides from stationary sources. Elimination of N2O and NO take place at low temperature with the presence of O2 and H20. ln these conditions, two reaction pathways could be envisaged. Firstly, we examined the catalytic decomposition but the inhibitors effects of O2 and H2O are difficult to avoid. Consequently, the second way is the catalytic reduction to attenuate these effects. The treatment of exhaust gases containing nitrogen oxides currently involves supported noble metal catalysts. ln these conditions, the use of perovskite could be an interesting way. Indeed, perovskite attenuates the inhibiting effect and avoid the particle growth. ln a first part, we examined the catalytic properties of perovskite modified by palladium for the catalytic decomposition of N2O. Deposition of palladium on LaCoO3 leads to higher activity in comparison with alumina. This different catalytic behaviour cannot be completely explained by changes in the metal dispersion but also by the extent of the metal/support interaction. ln a second part, we examined the catalytic reduction with H2 on supported platinum catalysts. After reduction, Pt supported on alumina and on perovskite both exhibit small nanoparticIes of Pt. Stabilisation of these particles on perovskite occurs during thermal ageing instead of sintering of Pt which predominates on alumina, as evidenced by spectroscopic characterisations. These observations are accompanied by promotional effects both on the conversion of NO and N2O in the former case.

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