Influence des écoulements transitoires sur la mobilité du strontium dans les sols partiellement saturés en eau

par Pierre Mazet

Thèse de doctorat en Sciences de la Terre et de l'univers

Sous la direction de Jean-Paul Gaudet.

Soutenue en 2008

à Grenoble 1 .

    mots clés mots clés


  • Résumé

    La migration du strontium dans les sols de surface du Site Pilote de Tchernobyl est l'objet de ce travail. Le transport réactif de 85Sr, a été étudié en laboratoire, sur des colonnes de sable éolien prélevé sur le terrain, en focalisant sur l'influence d'une hydrodynamique non saturée transitoire (cycles d'infiltration et de redistribution) associée à une géochimie contrôlée (concentrations constantes d'éléments majeurs et de strontium stable dans la solution d'alimentation). Nous avons disposé pour cela d'un outil expérimental original, le banc d'auscultation gammamétrique, qui permet de suivre simultanément, de manière non-destructive et précise, les variations d'humidité du sol et la migration des radionucléides. La première phase de cette étude a concerné la mise en œuvre du dispositif expérimental pour la mesure notamment des transitoires hydrauliques non saturés au sein des colonnes de sable. Plusieurs expériences de transport de 85Sr ont ensuite été effectuées en conditions hydriques différentes (saturées, non-saturées, permanentes et transitoires). Dans la seconde phase, la modélisation des résultats expérimentaux a été réalisée à l'aide des codes de calcul HYDRUS-1 D (approche phénoménologique mono-espèce chimique et coefficient de partage Kd) et HYTEC (approche mécaniste géochimie/transport). La confrontation entre expérience et modélisation montre que, dans nos conditions opératoires, le transfert du 85Sr à travers ce milieu poreux peut être approché de façon «opérationnelle» en utilisant: 1) un modèle géochimique simplifié avec un coefficient de partage Kd dont la valeur peut-être déterminée indépendamment, avec la même géochimie de l'eau (il faut donc la connaître), par traçages sur colonnes saturées en eau, pour ce qui concerne l'aspect rétention dans le sol, 2) une réduction des transitoires hydrauliques non saturés à un régime hydraulique permanent saturé (ou non saturé) équivalent en lame d'eau cumulée pour ce qui concerne l'aspect hydrodynamique. L'analyse de ces résultats et leur généralisation (domaine de validité) tendent à montrer que l'approche « lame d'eau + Kd », avec une géochimie de l'eau contrôlée, est satisfaisante lorsque la valeur numérique du coefficient Kd est assez forte (Kd»1), et qu'elle est peu sensible à la valeur de la teneur en eau. Par ailleurs, la présence d'eau immobile (-10%) constatée lors de traçages effectués en condition hydraulique non saturée permanente avec du tritium, est indétectable lors du transport de strontium. L'explication de ce résultat est attribuée aux temps de séjour caractéristiques impliqués, faibles pour le tritium et longs pour le strontium. Une conséquence importante est que dans la modélisation du transport du strontium (pour des successions de plusieurs infiltrations et redistributions) on peut alors s'affranchir d'une cinétique physique d'échange entre eau mobile et eau immobile et réduire ainsi l'effet de l'écoulement d'eau à la convection et à la dispersion. La modélisation géochimique prenant en compte les espèces chimiques pertinentes, en compétition dans les phases liquides, solides et sur les interfaces, met en jeu des coefficients « intrinsèques », indépendants des variations de la géochimie de l'eau. Beaucoup plus générale, elle peut être utilisée pour tester, par exemple, l'influence d'une variation de la concentration d'un cation compétiteur (strontium stable, calcium) sur le transfert du Sr radioactif. Cette influence « géochimique » apparait très forte par rapport à celle de la variation du degré de saturation du milieu poreux.

  • Titre traduit

    Influence of transient flow on the mobility of strontium in unsaturated sand column


  • Résumé

    This work is devoted to the migration of strontium in the surface soilsof Chernobyl. The reactive transport of 85Sr was studied on laboratory columns, focusing on the influence of transient unsaturated flow (cycles of infiltration and redistribution) associated with controlled geochemistry (constant concentrations of major elements and stable strontium in water). An original experimental tool (gamma attenuation system) allows us to follow at the same time the variations of humidity of the soil and the migration of radionuclide, in a non-destroying and definite way. First stage of this study concerned the implementation of the experimental tool to measure transient hydraulic events within the columns of sand. Several experiments of transport of 85Sr were then performed with different water condition (saturated, unsaturated, permanent and transient flow). Experimental results were simulated using the computer codes HYDRUS-1 D (phenomenological approach with partition coefficient Kd) and HYTEC (mechanistic geochemical/transport approach). Confrontation between experience and modelling shows that, for our operating conditions, transfer of 85Sr can be predicted with an "operational" approach using : 1) simplified geochemical model with partition coefficient Kd concerning interactive reaction with the soil (Kd value determined independently on saturated column, with the same water geochemistry), 2) permanent saturated (or unsaturated) flow, taking into account the cumulated infiltrated water during unsaturated transient hydraulic events concerning hydrodynamic. Generalization of these results (area of validity) suggests that the "cuniulated infiltrated water + Kd" approach can be use, for controlled water geochemistry, when the numerical value of Kd is fairly strong (Kd»1), and that it is insensitive to the value of the water content. Moreover, the presence of immobile water (-10%) recorded with tritium transport, is undetectable with strontium. Explanation of this result is allocated to the different characteristic time residence implicated with tritium (short) and strontium (long). Consequence of this result is that modelling transport of strontium, for our operating conditions (for a series of infiltrations and drainages), doesn't need to take into account physical kinetics of exchange between mobile and immobile water and reduce the effect of flow to convection and dispersion. Geochemical modelling takes into account appropriate species in competition and uses "intrinsic" coefficient, independents of the variations of the water chemistry. More general, this approach can be used to test, for example, the influence of the concentration of isotopes or other species (stable strontium and calcium for our instance) on the transfer of radioactive Sr. This geochemical influence appears to be very strong on the mobility of strontium compared to the one from variation of water saturation in the porous media.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (269 p.)
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. 99 réf.

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  • Bibliothèque : Service interétablissements de Documentation (Saint-Martin d'Hères, Isère). Bibliothèque universitaire Joseph-Fourier.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TS08/GRE1/0179/D
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