Etude de la réactivité de minéraux purs en présence de CO2 supercritique. Mesure de la cinétique carbonatation de la portlandite

par Olivier Regnault

Thèse de doctorat en Hydrologie et hydrogéologie quantitatives

Sous la direction de Emmanuel Ledoux.

Soutenue en 2008

à Paris, ENMP .


  • Résumé

    L'acceptabilité du stockage géologique de CO2 repose sur la démonstration de l'étanchéité à long terme des sites et requiert la caractérisation de la réactivité des couvertures et des ciments de scellement de fond de puits au contact du CO2. Ce mémoire présente les résultats d'expériences visant en particulier à décrire et à quantifier la réactivité de la portlandite, minéral clef des ciments riches en calcium, en présence de CO2 initialement anhydre ou d'un mélange CO2-H20. La cinétique de carbonatation de la portlandite a été mesurée à 80, 120 e 200° C et sous une pression de 160 bar. Il a également été montré que l'état de phase de fluide re��actionnel (vapeur ou biphasique liquide-vapeur) contrôle le mode de réactivité et l'évolution cinétique de la réaction. Un modèle géochimique prenant en compte les spécificités de notre système réactionnel pauvre en eau a été développé pour simuler la carbonatation de la portlandite et à terme celle d'un ciment comple de type «fond de puits».

  • Titre traduit

    Study of supercritical CO2 reactivityon pure mineral phase. Kinetics of portlandite carbonation


  • Résumé

    He efficiency of geological CO2 storage will rely on trapping mechanisms and good sealing properties of the caprock and the eventual ac wells on the long term. A series of experiments has been devised to observe and quantify the reactivity of portlandite with supercritical CO2 The portlandite has been chosen as a key component of calcium-rich cement for its interest in borehole cement degradation. Initial carbona rates have been measured under different conditions: pressure 160 bar, temperatures 80, 120, and 200° C and with various amount of water SEM observations show that the reacting fluid state (absence or presence of liquid phase) controls strongly the carbonation behaviour an reaction path. A specific geochemical model has been developed in order to account for the particular conditions of our experiments. The results (portlandite carbonation rate and water-poor geochemical system modelling techniques) should be useful to simulate wellbor degradation.

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