Elaboration de films polyelectrolytes a base de polysaccharides amphiphiles : application à l’immobilisation de composés hydrophobes d’intérêt biologique

par Aurélie Guyomard

Thèse de doctorat en Chimie. Polymères fonctionnels

Sous la direction de Guy Muller.

Soutenue en 2007

à Rouen .


  • Résumé

    Dans le but d’immobiliser des composés hydrophobes présentant un intérêt biologique à l’interface solide/liquuide, des fims minces à base de polysaccharides amphiphiles et de divers polycations ont été élaborés par la technique d’auto-assemblage couche par couche (lbl). Cette technique consiste à adsorber successivement sur un support chargé des couches de polycations et de polyanions. Les polysaccharides utilisés sont des carboxyméthylpululanes (CMP) porteurs de chaînons alkyle (CMP-τCn). L’influence des caractéristiques moléculaires eet macromoléculaires de ces dérivés (leur hydrophobie, leur masse molaire, etc) sur les caractéristiques des films réalisés a été systématiquement étudiée. Il a été notamment montré qu’il était possible de moduler l’incrément d’épaisseur ainsi que la microstructure des films polyélectrolytes en jouant sur le caractère plus ou moins hydrophobe des polysaccharides amphiphiles. Des corrélations ont été établies entre les propriétés des polysaccharides amphiphiles en solution et les caractéristiques des films obtenus. Il a été montré que les nanodomaines hydrophobes intra et/ou intermoléculaires formés en solution aqueuse étaient préservés lors du processus d’auto-assemblage. Ces nanodomaines ont été utilisés comme nano-réservoirs pour le piégeage de colorants hydrophobes. Il a été montré que la capacité de piégeage des films pouvait être modulée en fonction du caractère plus ou moins hydrophobes des carboxyméthylpullulanes alkylés. Enfin, un peptide hydrophobe ionophore, la gramicidine A, a été incorporé avec succès dans ces assemblages polyélectrolytes dans le but de préparer des films antibactériens. L’activité de ces derniers a été vérifiée auprès d’une bactérie Gram+, Enterococcus Faecalis.


  • Résumé

    The goal of the project was to immobilize hydrophobic drugs or "biomolecules" in thin films containing amphiphilic polysaccharides. The films were obtained using the Layer-by-layer technique (LbL). This technique consists of sequential adsorption of polycations and polyanions onto a charged substrate. The modified polysaccharides used in this study are obtained by grafting alkyl chains on carboxyméthylpullulan (CMP) precursor. The influence of the polyelectrolytes characteristics used on the films growth was systematically studied. We showed that it was possible to modulate the thickness as well as the multilayers films microstructure by changing the characteristics of the amphiphilic polysaccharides used. Moreover the properties of amphiphilic polysaccharides in solution and at solid/liquid interfaces are similar. Furthermore the intra and/or intermolecular hydrophobic nanodomains are preserved during adsorption process. These hydrophobic nanodomains showed their potential as nanocontainers for actives molecules or dyes. Moreover the sequestration efficiency of the films can be modulated as a function of the hydrophobicity of the alkylated CMP. Lastly, an hydrophobic ionophore antibacterial polypeptide "gramicidin A" was trapped in these nanocontainers and its antibacterial activity against Enterococcus faecalis was tested. Our results clearly show that this technique of incorporation of an active species within multilayers film allow us to obtain an antibacterial surface by a simple way.

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  • Détails : 1 vol. (184 p.)
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