Effets du support et des ajouts sur les propriétés de stockage des NOx de catalyseurs à base de baryum : sensibilité au souffre

par Elena Cristina Corbos

Thèse de doctorat en Chimie appliquée

Sous la direction de Patrice Marécot et de Xavier Courtois.


  • Résumé

    L’objectif de ce travail est d’étudier l’influence des différents paramètres sur les propriétés en stockage des NOx et la résistance au soufre de catalyseurs de type « piège à NOx » à base de Ba. La première partie traite de l’effet du support (Al2O3, SiO2, Al2O3-5,5SiO2 et Ce0,7Zr0,3O2) et de la teneur en Ba. Ces paramètres influencent la dispersion de Pt et de Ba et donc la proximité Pt-Ba, la basicité des catalyseurs et le stockage des NOx. De plus, CO2 et H2O inhibent la capacité de stockage en raison de (i) la compétition CO2/NOx pour les sites de stockage - qui augmente avec la basicité et la température et (ii) la baisse de l’oxydation de NO et du stockage sur le support (H2O). Le support CeZr abaisse la température de réduction de BaSO4 massique de 100°C par rapport à Al, favorisant ainsi l’élimination des sulfates pendant la régénération des catalyseurs sulfatés. Dans la deuxième partie, nous avons examiné l’effet du mode de préparation et d’activation ainsi que l’effet d’ajouts (Fe, Mn, Ce) sur les propriétés de catalyseurs Pt/Ba/Al. L’activation des catalyseurs par traitement sous N2 avant vieillissement contribue à augmenter la dispersion de Pt et de Ba et améliore donc le stockage. L’ajout de Mn et de Ce conduit à une meilleure proximité site d’oxydation/site de stockage et augmente le stockage des NOx. L’ajout de Mn et de Fe aux catalyseurs peu chargés en Ba conduit à une augmentation de la résistance au soufre vis-à-vis de la capacité de stockage. Finalement, bien que la régénération des catalyseurs modifiés soit moins efficace, ces derniers demeurent plus actifs que les échantillons non modifiés.

  • Titre traduit

    Effets of the support oxide and additives on the NOx trap properties of barium based catalyst : sulfur sensitivity


  • Pas de résumé disponible.


  • Résumé

    The aim of this work is to study the influence of various parameters on the NOx storage properties and sulfur resistance of Ba based NOx trap catalysts. In the first part, we studied the influence of the support oxide (Al2O3, SiO2, Al2O3-5,5SiO2 and Ce0,7Zr0,3O2) and the Ba loading. These parameters influence Pt and Ba dispersion and thus the Pt-Ba proximity, the basicity of the catalysts and the NOx storage. The addition of CO2 and H2O in the inlet gas has an inhibiting effect on the NOx storage capacity due to (i) CO2/NOx competition for the storage sites - increasing with the basicity and the temperature and (ii) a decrease of NO oxidation activity and NOx storage on the support sites (H2O). Compared to Al, CeZr support oxide leads to a decrease of about 100°C of bulk BaSO4 reduction temperature, thus leading to a better sulfur elimination during the regeneration of the sulfated catalysts. In the second part we investigated the influence of the catalysts preparation, the activation treatment and the effect of additives to Ba (Fe, Mn and Ce) on the properties of Pt/Ba/Al catalysts. The activation of the catalysts under N2 before ageing led to an increase of Pt and Ba dispersion and thus to an increase of the NOx storage. The addition of Mn and Ce to Pt/Ba/Al catalysts contributes to improve the storage properties. Adding Mn and Fe to a catalyst with a low barium content leads to an increase of the sulfur resistance regarding NOx storage. Finally, even if the sulfur regeneration of the modified catalysts is less efficient than for non modified ones, the formers are more actives regarding NOx storage after regeneration.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (VI-205 p.)
  • Annexes : Bibliogr. [175] réf.

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  • Bibliothèque : Université de Poitiers. Service commun de la documentation. Section Sciences, Techniques et Sport.
  • Non disponible pour le PEB
  • Cote : 07/POIT/2297
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