Oxydation du phénol en milieu aqueux par le peroxide d'hydrogène en présence d'oxydes de type pérovskite à base de fer

par Jérémy Faye

Thèse de doctorat en Chimie appliquée

Sous la direction de Jean-Michel Tatibouët et de Sabine Valange.


  • Résumé

    Parmi les technologies d’oxydation avancée, le procédé d’Oxydation Voie Humide par le Peroxyde d’hydrogène permet la minéralisation de polluants organiques dans des conditions douces de réaction. Le système homogène Fenton, déjà utilisé industriellement pour la décontamination des effluents, pourrait être favorablement amélioré par l'utilisation de catalyseurs hétérogènes, plus adaptés à des procédés respectueux de l’environnement. Des composés de structure pérovskites, de formule générale ABO3, apparaissent donc comme d’excellents candidats pour la stabilisation d'un cation de métal de transition au sein d'une structure cristalline, permettant ainsi un contrôle de l'élution de la phase active. Dans ce travail, nous nous sommes intéressés à la préparation d’une série de pérovskites de formule AFeO3 (A = La, Pr, Nd, Sm et Y), en étudiant l’influence de différents paramètres de synthèse sur les propriétés texturales et de réductibilité des catalyseurs, ainsi que sur leurs performances pour la réaction d’oxydation du phénol en présence de peroxyde d’hydrogène. Les catalyseurs les plus efficaces ont été sélectionnés selon leur aptitude à oxyder totalement la matière organique en dioxyde de carbone et selon leur stabilité en phase aqueuse. Une seconde série de pérovskites non stœchiométriques à base de fer de type A1-xFeO3-δ avec A = La, Pr et Sm et x = 0 - 0,1 - 0,2 - 0,3 - 0,4 a ensuite été synthétisée et caractérisée (DRX, RTP, XPS). L’influence de la sous stœchiomiométrie en élément A au sein de la structure des pérovskites sur leurs performances catalytiques en oxydation en phase aqueuse (phénol) et en phase gazeuse (oxydation du méthane) a également été examinée.

  • Titre traduit

    Wet hydrogen peroxide oxidation of phenol in the presence of iron-based perovskite type oxides


  • Pas de résumé disponible.


  • Résumé

    According to the drastic environmental legislation, advanced oxidation processes have been developed to satisfy the objectives in water depollution. Among these new technologies, catalytic wet hydrogen peroxide oxidation process allows to perform oxidation of organic pollutants in ambient conditions. The homogeneous Fenton system (Fe2+/H2O2), applied to industrial wastewater decontamination, could be advantageously improved by using stable heterogeneous catalysts more suitable for environmentally friendly processes. In this respect, perovskite type oxides (formula ABO3) behave as excellent candidates for the stabilization of the transition metal cation within the crystal structure, thereby limiting leaching of the active phase (i. E. Fe3+). In this work, a series of iron-based perovskites AFeO3 (with A = La, Nd, Pr, Sm, Y) was prepared by two different synthesis procedures, fully characterized and tested for the wet peroxide oxidation of phenol in aqueous solution. Relationship between the perovskites catalytic activity and stability and their physico-chemical properties (reducibility and textural characteristics) is highlighted. The most efficient catalysts were selected based on their ability to completely oxidize the organic pollutant in CO2 and on their stability in aqueous solution. A second series of non stoichiometric iron-based perovskites with general formula A1-xFeO3-δ (A = La, Pr and Sm and x = 0, 0. 1, 0. 2, 0. 3, 0. 4) was prepared in order to modulate the iron reducibility inside the perovskite network. The influence of this parameter on the catalytic activity was determined for various oxidation reactions in aqueous solution (phenol) and in gas phase (methane).

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Informations

  • Détails : 1 vol. (172 p.)
  • Annexes : Bibliogr. 268 réf.

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  • Bibliothèque : Université de Poitiers. Service commun de la documentation. Section Sciences, Techniques et Sport.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 07/POIT/2296-B
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