Biodégradation des hydrocarbures en milieu poreux insaturé.

par Céline Gautier

Thèse de doctorat en Physique - Chimie

Sous la direction de Alain Bourg.

Soutenue en 2007

à Pau .


  • Résumé

    L’évaluation de l’impact environnemental de coupes pétrolières complexes constitue un enjeu primordial. Pour ce faire, il est en effet nécessaire de disposer d'informations sur les évolutions à la fois cinétiques et compositionnelles de ces coupes hydrocarbonées dans l’environnement. Cette étude a eu pour objet d'étudier l’influence des principaux facteurs limitants "pressentis" sur la vitesse de dégradation d'un produit pétrolier en phase au sein d'un milieu poreux insaturé en eau, par des microflores issues de sols pollués par des hydrocarbures pétroliers. Une procédure expérimentale a été développée en utilisant des membranes céramiques microporeuses, permettant de contrôler la saturation/désaturation respective de l'eau et de l'huile dans le milieu poreux. Dans ces conditions trois phases eau/huile/air occupent le volume poral, avec, pour chacune de ces phases, une répartition homogène sur toute la hauteur de milieu poreux. On peut, dans une certaine limite, régler pour chaque phase, son pourcentage moyen d'occupation du volume poral. Cette procédure a été validée en étudiant la cinétique de dégradation de l'hexadécane apporté en faible quantité dans une phase HMN non biodégradable. La cinétique de dégradation a été suivie en respirométrie, permettant à la fois la mesure et la fourniture d'oxygène. Deux principaux facteurs physico-chimiques limitants "pressentis", c'est-à-dire la granulométrie, et la saturation à l'eau ont été évalués avec une phase hydrocarbure simulée, d'abord par de l'hexadécane en phase pure, puis par deux coupes pétrolières, un gazole et un gazole déaromatisé, également en phase pure. L'azote, introduit par le biais de la phase eau, a été utilisé pour régler la quantité de biomasse dans ce milieu poreux et a permis d'obtenir des informations sur les facteurs physico-chimiques qui étaient limitants et de les hiérarchiser en fonction des conditions de milieux poreux expérimentés. Des données chiffrées sur des potentialités de transferts d'oxygène et d'hydrocarbures, (hexadécane en particulier) dans ces milieux poreux insaturés ont pu être obtenues. Avec des coupes hydrocarbures complexes (gazole et gazole déaromatisé), la dégradation des composés récalcitrants et en particulier des composés saturés peu solubles intervient également comme facteur limitant.


  • Résumé

    Biological processes are expected to play an important role in the degradation of petroleum hydrocarbons in contaminated soils. However, factors influencing the kinetics of biodegradation are still not well known, especially in the unsaturated zone. To address these biodegradation questions in the unsaturated zone an innovative experimental set up based on a physical column model was developed. This experimental set up appeared to be an excellent tool for elaboration of a structured porous medium, with well defined porous network and adjusted water/oil saturations. Homogeneous repartition of both liquid phases (i. E. , aqueous and non aqueous) in the soil pores, which also contain air, was achieved using ceramic membranes placed at the bottom of the soil column. Reproducible interfaces (and connectivity) are developed between gas, and both non mobile water and NAPL phases, depending on the above-defined characteristics of the porous media and on the partial saturations of these three phases (NAPL, water and gas). A respirometric apparatus was coupled to the column. Such experimental set up have been validated with hexadecane in dilution in an HMN phase. This approach allowed detailed information concerning n-hexadecane biodegradation, in aerobic condition, through the profile of the oxygen consumption rate. We have taken benefit of this technique, varying experimental conditions, to determine the main parameters influencing the biodegradation kinetics and compositional evolution of hydrocarbons, under steady state unsaturated conditions and with respect to aerobic metabolism. Impacts of the nitrogen quantity and of three different grain sizes have been examined. Biodegradation of petroleum cut, as diesel cut and middle distillate without aromatic fraction, were also studied.

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  • Détails : 1 vol. (249 p.)
  • Annexes : Bibliographie p.228-244

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