Étude des processus de photolyse du méthane dans le cadre du programme SET UP (Simulations Expérimentales et Théoriques Utiles à la Planétologie) : application à l’atmosphère de Titan

par Claire Romanzin

Thèse de doctorat en Chimie et science des matériaux

Sous la direction de Marie-Claire Gazeau et de Yves Bénilan.

Soutenue en 2007

à Paris 12 .


  • Résumé

    Titan, satellite de Saturne présente la particularité de posséder une atmosphère dense au sein de laquelle se développe une chimie organique riche initiée principalement par la dissociation de l’azote et du méthane atmosphériques. Pour étudier les processus photochimiques qui y sont rencontrés, un réacteur photochimique est en cours de développement au LISA (Laboratoire Interuniversitaire des Systèmes Atmosphériques). Il s’agit du projet SET UP (Simulations Expérimentales et Théoriques Utiles à la Planétologie). Ce projet prévoit de dissocier le méthane par photolyse multiphotonique à 248 nm (5 eV) au moyen d’un laser excimère. Ce processus de photolyse étant différent de celui responsable de la dissociation de CH4 sur Titan – absorption d’un photon à 121,6 nm (10,2 eV) – mon travail a consisté à réaliser une étude comparative de la photolyse de CH4 à 121,6 nm et 248 nm. La nature et l’abondance des fragments primaires issus de la photolyse de CH4, en particulier le fragment CH, mais aussi des molécules stables issues de leur recombinaison ont ainsi été étudiées à la fois expérimentalement et théoriquement. Différents types d’analyse ont été mises en œuvre : spectroscopie IRTF (Infra-Rouge à Transformée de Fourier), spectroscopies laser LIF (Laser Induced Fluorescence) et CRDS (Cavity Ring Down Spectroscopy). Les expériences utilisant la technique de détection CRDS ont été réalisées au LPPM (Laboratoire de Photophysique Moléculaire, Orsay) dans le cadre d’une collaboration. L’ensemble des résultats obtenus nous amènent à conclure que les fragments formés suite à la photolyse de CH4 à 121,6 nm et 248 nm sont vraisemblablement différents.

  • Titre traduit

    Study of methane photolysis products within the framework of the SET UP program (Experimental and Theoretical Simulation Program Useful for Planetology) : application to Titan's atmosphere


  • Résumé

    Saturn’s biggest satellite, Titan, is the only one to exhibit a dense and chemically rich atmosphere. Its complex atmospheric chemistry is mainly initiated by the dissociation of atmospheric nitrogen and methane. In order to study the photochemical processes occuring on Titan, a photochemical reactor is being developed by the LISA laboratory. In this project, called SET UP (Experimental and Theoretical Simulations Useful for Planetology), methane is planned to be photodissociated by means of multiphotonic photolysis at 248 nm (5 eV). This photolytic process is different from the one responsible for CH4 photolysis on Titan i. E. The absorption of one photon at 121,6 nm (10,2 eV). Thus, the aim of my thesis work is to perform a comparative study of CH4 photolysis at 121,6 nm and 248 nm. The nature and abundance of the primary fragments arising from CH4 photolysis – especially the CH fragment – and of the stable molecules resulting from the subsequent chemistry have been studied both experimentally and theoretically. FTIR (Fourier Transform Infra-Red) spectroscopy and laser spectroscopy techniques such as LIF (Laser Induced Fluorescence) and CRDS (Cavity Ring Down Spectroscopy) have been employed as experimental techniques. The CRDS experiments have been performed in the LPPM laboratory as a collaboration. The different results obtained lead us to the conclusion that the fragments issued from CH4 photolysis at 121,6 and 248 nm are presumably different.

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  • Annexes : Bibliogr. : 221 réf

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