Développement d'un modèle déterministe pour la formation des aérosols organiques secondaires : application à la sensibilité du système AOS/COV/NOx

par Marie Camredon

Thèse de doctorat en Sciences de l'univers et de l'environnement

Sous la direction de Bernard Aumont.

Soutenue en 2007

à Paris 12 .


  • Résumé

    Les composés organiques volatils (COV) émis dans l'atmosphère sont oxydés selon un mécanisme complexe. Cette oxydation est progressive et met en jeu une myriade de composés organiques intermédiaires. Ces COV secondaires sont généralement considérablement moins volatils que leurs précurseurs primaires et peuvent ainsi participer à la formation d'aérosols organiques secondaires (AOS). Cette matière organique représente l'une des composantes majeures du mode fin (rayon < 1 μm) des aérosols atmosphériques. Cette formation d'AOS est ainsi supposée modifier significativement les propriétés physiques et chimiques des aérosols notamment la distribution en masse, le comportement hygroscopique (et donc la capacité des particules à agir comme noyau de condensation nuageuse), l'acidité, la réactivité chimique, les propiétés radiatives. . . Malgré l'impact potentiel considérable des AOS sur le climat, l'état des connaissances relatives à leur formation, leur composition et leur évolution reste parcellaire. Dans le cadre de ce travail, nous avons développé un modèle totalement explicite pour représenter la formation de l'AOS dans l'objectif (i), d'évaluer notre degré de compréhension des mécanismes liés à la formation de l'AOS, (ii) d'identifier les sensibilités du système aux différents paramètres contrôlant la production d'AOS et (iii) de disposer de schémas de référence pour valider le développement de schémas optimisés en taille pour la modélisation tridimensionnelle. Nous avons ensuite utilisé ce modèle de formation de l'AOS pour explorer la sensibilité du système AOS/COV/NOx.

  • Titre traduit

    Development of an explicit model for secondary organic aerosol formation : application to the sensitivity of the SOA/VOC/NOx system


  • Résumé

    Progressive gas-phase oxidation of volatile organic compounds (VOC) leads to the formation of a myriad of intermediate species. These secondary organics are more functionalized than their parent compounds, and the numbe of functions typically increases as oxidation preceeds. Highly functionalized species have lower vapour pressures and/or higher polarities, allowing substantial gas/particle partioning, thus leading to secondary organic aerosol (SOA) formation. This organic particulate matter constitutes a large and variable fraction of fine particles (Dp <1 μm). Therefore SOA is suspected to modify significantly physical and chemical aerosol properties, such as mass distribution, acidity, reactivity, hygroscopic and optical properties. . . Despite the impacts of SOA on climate, our current understanding of SOA formation, composition and evolution remains incomplete. We develop in thisstudy an explicit SOA formation model enabling (i) to evaluate our understanding of mechanisms involved in SOA formation, (ii) to explore the sensitivity of SOA production to external parameters and (iii) to serve as a benchmark for the systematic development and testing of simplified chemical mechanisms for use in three-dimensional models. The explicit SOA formation model has been used to explore the evolution of the SOA/VOC/NOx system.

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  • Détails : 1 vol. (127 p.)
  • Annexes : Bibliogr. p.115-127

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