Etude de la coprécipitation du technétium-99 avec la sidérite (FeCO3) comme phase d'accueil

par Isabelle Llorens

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Massoud Fattahi-Vanani et de Philippe Deniard.


  • Résumé

    La coprécipitation des radionucléides avec des phases secondaires est un phénomène actuellement négligé dans les études de sûreté d’un stockage des déchets nucléaires en formation géologique profonde. La coprécipitation peut, pourtant, jouer un rôle important dans la rétention des radionucléides en limitant leur concentration en solution. Le but de ce travail est d’étudier la coprécipitation du technétium-99 avec la sidérite comme phase d’accueil. Le coprécipitation a été étudiée en fonction des rapports initiaux Tc/Fe. Dans cet objectif, une méthode de coprécipitation a été mise au point en maintenant des conditions réductrices anaérobies. L’étude des phases pures montre la formation de cristallites de sidérite de 450 A dont la taille diminue avec la vitesse de précipitation. Les complexes carbonates de technétium (IV) ont pour stoechiométrie TcCO3(OH)3 et sont solubles dans nos conditions de travail. L’analyse de la solution (scintillation liquide) couplée avec la caractérisation de la phase solide (DRX, MET, spectroscopie infrarouge et Mössbauer) montrent la formation de deux phases dans le cas de solides ayant une faible teneur en technétium (de 1 à 2 %). La première phase est une rouille verbe carbonatée, la seconde est composée de sidérite dans laquelle le technétium est incorporé. Dans le cas de solide ayant une forte teneur, le technétium coprécipite avec une phase assimilée à une rouille verte.

  • Titre traduit

    Coprecipitation of technetium-99 with siderite (FECO3) as host phase


  • Résumé

    Coprécipitation of radionuclides with secondary phase is currently neglected in safety assessments for radioactive waste repository, although this process thought to be important in limiting radionuclide solution concentrations. The aim of this work is to study the coprecipitation of technetium-99 with siderite as host phase. The coprecipitaion has been studied as function of Tc/Fe initial concentration radio. A method of coprecipitation has been developed under reducing and anoxic conditions. The study of pure phases shows the formation of crystalline siderite phase whose crystallites size decrease with the precipitation rate. Concerning the pure carbonate of technetium (IV), the soluble complexes stoechiometry is TcCO3(OH)3. Solution analyses (liquid scintillation counting) combined with solid phase characterization (XRD, TEM, IR, spectroscopy and Mössbauer spectroscopy) show the existence of two phases in the case of a low technetium concentration into the solid (from 1 to 2 %). The first one is a carbonate green rust and the second is composed of technetium incorporated within the siderite structure. In the case of high technetium concentration into the solid, it coprecipitates with a phase assimilated to a green rust.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (165 p.)
  • Annexes : Bibliogr. p. 138-148

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  • Cote : 0g ORSAY(2007)336
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