Propriétés optiques de nanoparticules metalliques aux échelles sous-longueur d’onde

Optical properties of metallic nanoparticles at the subwavelength scale

• Auteur / Autrice : Jaysen Nelayah
• Direction : Odile Stéphan, Mathieu Kociak
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance en 2007
• Etablissement(s) : Paris 11
• Partenaire(s) de recherche : autre partenaire : Université de Paris-Sud. Faculté des sciences d'Orsay (Essonne)

Mots clés

Mots clés contrôlés

Plasmons

Propriétés optiques

Spectroscopie de perte d'énergie des électrons

Microscopie électronique à balayage et en transmission

Résumé

D’un point de vue fondamental ainsi que d’éventuelles applications futures, la compréhension des propriétés optiques remarquables de nanoparticules métalliques à une échelle très locales est cruciale. Dans ce mémoire, nous avons montré, au sein de divers nanosystèmes métalliques, la possibilité de cartographier aux échelles sous-longueur d’onde les variations spatiales des champs électromagnétiques associés aux résonances plasmons de surface dans le domaine du visible. Ceci a été rendu possible en combinant l’amélioration de la résolution spectrale apportée durant la présente thèse à la spectroscopie de perte d’énergie des électrons (EELS) dans le domaine des pertes proches et la résolution nanométrique disponible dans le contexte d’un microscope électronique en transmission à balayage. Les expériences menées sur des nanoprismes d’argent triangulaires, des nanodécaèdres d’or et des dimères de nanoprismes d’argent triangulaires nous ont, en particulier, permis d’étudier la corrélation entre la cartographie des modes plasmons de surface et la directions d’excitation, la symétrie et les formes des nanoparticules. Par ailleurs, en nous appuyant sur le lien établit récemment entre les signaux EELS dans le domaine des pertes proches et la densité locale d’états photoniques (quantité universelle qui est analogue à la densité locale d’états électroniques telle que mesurée en microscopie tunnel), nous avons pu calculer analytiquement et simuler la réponse EELS d’une molécules en présence d’un plan métallique et ainsi, vérifier la faisabilité de la spectroscopie EELS d’une molécule unique

From a fundamental point of view as well as for potential applications, understanding the srinking optical properties of metallic nanoparticles is crucial. In this manuscript, we showed on different metallic nanosystems, the possibility of mapping at the sub-wavelength scale the spatial variations of the electromagnetic fields associated to surface Plasmon resonances in the visible domain. This has been made possible by combining energy resolution improvements brought about during this thesis to low-loss electron energy loss spectroscopy (EELS) and the nanometer resolution accessible in a scanning transmission electron microscope. Experiments undertaken on triangular silver nanoprisms, gold nanodecahedra and dimers of triangular silver nanoprisms have enabled us to study, in particular, the correlation existing between the surface plasmons maps and the direction of the excitation its symmetry and the shapes of the nanoparticles. Moreover, using the recent link established between low-loss EELS signals and the local density of photonic states (this is a universal quantity analogous to the local density of electronis states measured in tunneling microscope), we have been able to analytically calculate and simulate the EELS response of a molecule in the presence of planar metallic surface and thus, verify the feasibility of single molecule EELS spectroscopy.