Nucléation et évaporation de nanoparticules en phase gazeuse

par Pierre Feiden

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Jérôme Leygnier.


  • Résumé

    Ce travail expérimental concerne d’une part l’étude des mécanismes de formation de nanoparticules dans une source à condensation gazeuse et s’intéresse d’autre part à leurs mécanismes de fragmentation lorsqu’ils sont soumis à une excitation lumineuse. La formation d’agrégats se décompose en deux étapes: une phase de nucléation correspondant à la création d’un germe et une phase de croissance où le germe grossit par accrétion d’atomes. Ces deux étapes sont étudiées séparément via la formation de particules homogènes Nan et hétérogènes NanX (X = (NaOH)2 or (Na2O)2) dans un gaz neutre d’hélium. Le mécanisme de formation de ces agrégats se fait par le collage d’atomes de sodium sur les germes Nan* ou X se propageant dans la vapeur de sodium. La phase de croissance est bien interprétée par une simulation Monte Carlo prenant en compte une accrétion séquentielle d’atomes (section efficace type sphère dure) et une dissipation d’énergie fonction de la température du gaz neutre. La phase de nucléation de germes homogènes Nan* est quant à elle interprétée de manière convenable par la théorie classique de la nucléation. La fragmentation de nanoparticules ioniques de type Na+(NaOH)p et Na+(NaF)p est également abordée dans ce travail. Les voies de dissociation observées après absorption de photons ont été comparées avec succès aux prévisions théoriques. Cette confrontation met notamment en évidence l’existence d’une barrière énergétique pour certaines tailles. Enfin, l’étude de la fragmentation d’agrégats doublement chargés Na+ Na+ (NaOH)p illustre la compétition existant entre la fission en deux fragments simplement chargés et l’évaporation unimoléculaire d’un fragment neutre.

  • Titre traduit

    Nucleation and dissociation of nanoparticles in gas phase


  • Résumé

    This work deals with the study of nanoparticles formation in gas phase and their dissociation pathways after an optical excitation. The clusters formation decomposes in two steps: a seed is formed (nucleation phase) and sticks atoms during its propagation in a sodium atomic vapor (growth phase). Those two steps have been observed separately for homogeneous Nan and heterogeneous NanX particles (X = (NaOH)2 or (Na2O)2). The growth mechanism is well interpreted by a Monte Carlo simulation taking into account an accretion mechanism with hard-sphere cross section. The homogeneous nucleation mechanism has been highlighted by a direct comparison with the Classical Nucleation Theory predictions. The clusters fragmentation of ionic Na+(NaOH)p et Na+(NaF)p particles is studied in the second part. The way clusters fragment with size when they are excited optically is compared with theoretical previsions: this highlights the existence of an energetic barrier for special size of clusters. Finally, the fragmentation of doubly charged Na+ Na+ (NaOH)p clusters shows a competition between the fission into two single charged fragments and the unimolecular evaporation of a neutral fragment.

Consulter en bibliothèque

La version de soutenance existe sous forme papier

Informations

  • Détails : 1 vol. (185 p.)
  • Annexes : Bibliogr. p. 181-185

Où se trouve cette thèse ?

  • Bibliothèque : Université Paris-Sud (Orsay, Essonne). Service Commun de la Documentation. Section Sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 0g ORSAY(2007)313
Voir dans le Sudoc, catalogue collectif des bibliothèques de l'enseignement supérieur et de la recherche.