Etude du comportement du produit de fission ruthénium dans l'enceinte de confinement d'un réacteur nucléaire, en cas d'accident grave

par Christian Mun

Thèse de doctorat en Chimie. Radiochimie

Sous la direction de Charles Madic.

Soutenue en 2007

à Paris 11 , en partenariat avec Université de Paris-Sud. Faculté des Sciences d'Orsay (Essonne) (autre partenaire) .


  • Résumé

    Cette thèse s’inscrit dans la catégorie des accidents graves avec entrée d’air dans la cuve du réacteur nucléaire. Un tel scénario accidentel pourrait conduire à un relâchement significatif de ruthénium dans l’enceinte de confinement. Etant donné le caractère volatil et radiotoxique de l’espèce RuO4, l’objectif de cette thèse consistait à estimer la fraction de RuO4(g) pouvant être relâchée dans l’environnement depuis l’enceinte. Au cours des travaux, une loi de vitesse de décomposition du tétroxyde gazeux a pu être déterminée. L’humidité joue un rôle catalytique, tout comme la présence de dépôts de ruthénium. Les deux substrats, acier inoxydable et acier peint, n’ont pas montré d’affinité chimique avec RuO4. Cette absence de réactivité a d’ailleurs été confirmée par l’étude par XPS, qui a décelé la même espèce présente à la surface des dépôts quelle que soit la nature du substrat. Il a alors été conclu que la destruction de RuO4(g) correspond à une décomposition directe en phase gazeuse, suivie d’une condensation sur les surfaces présentes. Le phénomène de revolatilisation de ruthénium par radiolyse à partir de dépôts de Ru a également été mis en évidence. Une loi de vitesse d’oxydation a été établie. L’augmentation de la température et du taux d’humidité favorisent nettement la réaction d’oxydation. Enfin, l’établissement des lois comportementales du Ru a permis de réaliser une application au cas réacteur en proposant une modélisation du terme source ruthénium. Les résultats des calculs réacteur indiquent que les valeurs des termes sources en 106Ru peuvent être proches de la valeur de référence actuellement prise en considération par l’IRSN, pour les REP 900 MWe.

  • Titre traduit

    Study of the ruthenium fission-product behavior in the containment, in the case of a nuclear reactor severe accident


  • Résumé

    Ruthenium tetroxide is an extremely volatile and highly radiotoxic species. During a severe accident with air ingress in the reactor vessel, ruthenium oxides may reach the reactor containment building in significant quantities. Therefore, a better understanding of the RuO4(g) behaviour in the containment atmosphere is of primary importance for the assessment of radiological consequences, in the case of potential releases of this species into the environment. A RuO4(g) decomposition kinetic law was determined. Steam seems to play a catalytic role, as well as the presence of ruthenium dioxide deposits. The temperature is also a key parameter. The nature of the substrate, stainless steel or paint, did not exhibit any chemical affinities with RuO4(g). This absence of reactivity was confirmed by XPS analyses, which indicate the presence of the same species in the Ru deposits surface layer whatever the substrates considered. It has been concluded that RuO4(g) decomposition corresponds to a bulk gas phase decomposition. The ruthenium revolatilisation phenomenon under irradiation from Ru deposits was also highlighted. An oxidation kinetic law was determined. The increase of the temperature and the steam concentration promote significantly the oxidation reaction. The establishment of Ru behavioural laws allowed making a modelling of the Ru source term. The results of the reactor calculations indicate that the values obtained for 106Ru source term are closed to the reference value considered currently by the IRSN, for 900 MWe PWR safety analysis.

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La version de soutenance existe sous forme papier

Informations

  • Détails : 1 vol. (220 p.)
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. p. 158-162

Où se trouve cette thèse ?

  • Bibliothèque : Université Paris-Sud (Orsay, Essonne). Service Commun de la Documentation. Section Sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 0g ORSAY(2007)32
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