Différentes stratégies pour l'inclusion de nanoparticules de Rh(O) au sein de supports mésoporeux structurés utilisant des précurseurs ioniques ou des colloïdes : application à l'hydrogénation de dérivés aromatiques dans des conditions douces

par Maya Boutros

Thèse de doctorat en Chimie - Physique

Sous la direction de Antoine Gédéon.

Soutenue en 2007

à Paris 6 .


  • Résumé

    Ce mémoire présente différentes approches pour inclure des particules de Rh(0) au sein de supports MCM41 et SBA15. Les précurseurs sont le chlorure de rhodium(III) ainsi qu’une dispersion de colloïdes de rhodium(0) stabilisée par le chlorure de N,N-diméthyl-N-cétyl-N-(2-hydroxyéthylammonium) (HEACl). Des matériaux Rh0-MCM41 bien structurés ont été obtenus par incorporation de Rh(III) dans le gel de synthèse ou par imprégnation du solide natif suivies d’un traitement par H2. Dans le cas des silices SBA15, d’autres voies ont été mises en œuvre pour favoriser la localisation et la dispersion des particules au sein des canaux. Ainsi, l’ancrage de cations rhodium(III) par coordination avec des ligands N-propyl-4,5-dihydroimidazole pré-positionnés a permis d’aboutir à des nanoparticules bien dispersées. Les colloïdes Rh0/HEACl ont également été préparés par nucléation hétérogène sur silice ou silice alumine de type SBA15. Dans ce cas, la taille des particules n’est plus contrôlée par le diamètre des pores. Le solide est bien structuré et d’importantes quantités de métal sont incorporées comparativement aux protocoles de synthèse directe ou d’imprégnation impliquant des suspensions de colloïdes préformés. Les solides à base de rhodium(0) ont été caractérisés et testés comme catalyseurs d’hydrogénation de composés aromatiques dans des conditions douces (température ambiante, 0,1 MPa H2). Les matériaux les plus actifs sont ceux obtenus par nucléation hétérogène. La plupart des solides décrits sont plus performants que les catalyseurs commerciaux. Les sélectivités cis/trans dégagées lors de l’hydrogénation de composés aromatiques disubstitués sont plus élevées en cas d’imprégnation.

  • Titre traduit

    Various strategies for the inclusion of Rh(O) nanoparticles within mesostructured supports using ionic or colloidal precursors : application to the catalytic hydrogenation of arene derivatives under mild conditions@


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Informations

  • Détails : 1 vol. (276 p.)
  • Annexes : Bibliogr. en fin de chapitres

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  • Bibliothèque : Université Pierre et Marie Curie. Bibliothèque Universitaire Pierre et Marie Curie. Section Biologie-Chimie-Physique Recherche.
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  • Cote : T Paris 6 2007 300
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